全球環境大氣輸送模式的模擬研究

1外場觀測大氣地球化學的研究在全球變化的研究中，單鏈反應過程發揮著越來越重要的作用。大氣化學物質可以通過直接效應與間接效應影響氣候與環境。直接效應主要表現為大氣化學成分的吸收特性所導致的輻射強迫和自身化學特性所帶來的環境效應,如二氧化碳、甲烷、臭氧等溫室氣體的濃度的改變會直接影響到地球系統的輻射收支平衡,溫室氣體通過吸收地表發射的熱輻射,在一定程度上阻止了地球系統的熱量散失,這一過程使得地表溫度比大氣中僅含有氧氣與氮氣時的溫度高出21K。SOx、NOx等致酸物質會對大氣中氣粒轉化過程產生影響,其直接輻射強迫為-0.3~-1.0W/m2,同時,它們也會改變降水的PH值,導致酸雨等環境問題。大氣化學物質的間接效應更為復雜,氣溶膠粒子可作為云凝結核來決定云量、云型、云壽命和云反照率,通過云的散射吸收特性作用于地球系統的輻射收支。為量化大氣化學物質對氣候環境系統產生的影響,合理反映全球大氣化學物質的濃度及分布狀況就成為當前氣候環境研究的核心問題。為解決這一問題,我們可以采取多種研究手段:(1)外場觀測研究,通過組織大型的觀測計劃,運用地基觀測與航測相結合的方法,可以較為準確地了解局地大氣中主要化學物質的濃度及化學變化規律,ACE-Asia、TRACE-P等研究計劃的工作在這方面取得了一系列引人注目的成果;(2)衛星遙感研究,通過衛星遙感技術,根據不同化學物質的吸收特性反演大氣主要化學物質的濃度及分布狀況,TOMS、SeaWiFS和MODIS衛星的輸出資料,正被廣泛地應用到全球大氣化學物質的研究中,2004年美國制定了地球觀測系統計劃,EOS-CHEM衛星將主要應用于大氣化學物質的觀測;(3)數值模擬研究,通過數值求解大氣基本的物理和化學方程組,模擬大氣中各化學物質的濃度分布和時空變化。外場觀測、衛星遙感都可以獲得關于大氣化學物質的較為可靠的數據,但是,觀測資料往往只能給出一個特定時段和特定地點的大氣環境狀況,因此缺乏時空上的連續性,而衛星遙感資料雖能較好地反映整層大氣的平均狀況,但在垂直廓線的反演上存在困難,且數據質量容易受到大氣條件的影響,具有很大的局限性。數值模擬是近年迅速發展起來的一種新的研究方法,它對于了解大氣化學過程的發生機制及其氣候環境效應具有重要作用,它不但可以量化眾多物理化學過程的綜合作用,還可以給出大氣化學物質細致的時空分布及不同物理化學過程貢獻的相對大小。因此,采用數值模擬來研究大氣化學物質濃度的分布、演變及討論各種物理化學過程的貢獻就顯得十分重要。自20世紀90年代以來,世界上許多研究機構都積極致力于全球大氣化學模式的研發:Brasseur等開發了水平2.8°×2.8°、垂直25層的MOZART模式;Wang等建立了水平4°×5°、垂直20層的GEOS-CHEM模式;Sudo等發展了水平5.6°×5.6°、垂直32層的CHASER模式;Rotman等研發了水平2.8°×2.8°、垂直52層的IMPACT模式。這些模式大多以臭氧及其相關痕量氣體作為研究的主要對象來考慮它們的氣候環境效應,而對于具有極強的輻射強迫效應的氣溶膠粒子則考慮較少,未包括氣溶膠化學過程。當前,關于氣溶膠及其相關成分的全球模式研究主要集中在單一氣溶膠及其相關物種的研究上,Roelofs等利用一個與氣候模式耦合的光化學硫循環模式模擬全球硫分布以及硫酸鹽濃度與云降滴數濃度的關系,Chin等設計了GOCART模式并對全球大氣硫循環進行了模擬研究;Tegen和Fung將0.1~50μm的沙塵分為四個模態并總結了它們的起沙和分布規律,Zender等設計了DEAD模式并對20世紀90年代全球沙塵分布規律進行了研究。目前,國內在全球化學輸送模式的研究尚處于起步階段,劉煜等利用OSLO-CTM2對青藏高原夏季臭氧低谷形成機制、印度人為源排放增加對臭氧和氫氧自由基的作用,以及中國地區氮氧化物變化及影響等科學問題進行了研究;馬曉燕等將德國馬普氣象研究所化學輸送模式模擬的全球三維硫酸鹽濃度分布引入GOALS4.0中,模擬了全球硫酸鹽氣溶膠輻射強迫;王宏等利用加拿大Gong的CAM模式模擬的沙塵氣溶膠日平均濃度,對2001年春季東亞-北太平洋地區沙塵氣溶膠的輻射強迫進行了研究。綜上所述,在現階段發展中國科學院大氣物理研究所全球環境大氣輸送模式極具現實意義:(1)全球大氣化學模式是地球模式系統的重要組成部分,要正確認識氣候環境系統的變化規律,就必須對全球化學物質的演化規律有更深刻的理解,從而促進我國在該領域的研究;(2)青藏高原大地形作用使得西風繞流之后在我國形成了北半球最強的風帶之一,具有非常強的遠程輸送能力,因此,這一地區的污染問題不再僅僅局限為區域污染問題,而是需要借助全球模式來研究其在全球大氣化學過程中的作用;(3)區域污染模式能夠細致地刻畫中尺度污染特征,但受其邊界條件的局限,難以解決大尺度的洲際輸送問題,通過建立全球環境大氣輸送模式,可以合理分析上游地區污染輸送對中國地區的影響以及中國地區污染出流的作用范圍及其規律特征,并與世界其他地區的情況進行比較研究。本文在借鑒當前國際全球大氣化學數值模擬最新成果的基礎上,結合亞洲地區自身特點,初步開發研制了以二氧化硫、硫酸鹽、黑碳、沙塵氣溶膠等物質作為主要研究對象的全球環境大氣輸送模式(GlobalEnvironmentalAtmosphericTransportModel,GEATM)。文中第2節為模式介紹,詳細討論GEATM模式采用的動力框架、輸送過程、化學處理以及沉降算法。第3節為源排放處理,介紹GEATM的地面排放數據來源和設定,并對沙塵氣溶膠起沙機制進行討論,在Wang等的工作基礎上發展了一套適用于全球的大尺度起沙算法。第4節為模式驗證,將模擬結果與全球溫室氣體數據中心(WorldDataCentreforGreenhouseGases,WDCGG)觀測站以及中國環境監測站的資料進行了日平均濃度相關性檢驗,同時將模擬的沙塵氣溶膠總體柱濃度分布狀況與MODIS衛星輸出的氣溶膠、云、水汽及臭氧全球1o×1o格點月平均資料數據產品(MODIS/TerraAerosolCloudWaterVaporOzoneMonthlyL3Global1DegCMG,MOD08_M3)中的氣溶膠光學厚度進行了比對分析。第5節為模式比較,與國外同類模式(ModelforIntegratedResearchonAtmosphericGlobalExchanges,MIRAGE)的輸出結果進行了比較,發現兩個模式模擬的濃度分布狀況基本一致,但在細節刻畫上GEATM展現出更強的能力。2天氣模擬數據全球環境大氣輸送模式GEATM采用開放式氣象驅動場,可利用美國國家環境預報中心的NCEP/NCAR再分析數據、歐洲數值預報中心的ECMWF數據或全球大氣模式GCMs輸出的氣象場作為物理驅動,對大氣中多種化學物質的分布狀況、輸送態勢進行數值模擬。2.1地形表面質量模型GEATM采用的動力框架為地形追隨球坐標下的三維大氣化學物質輸送方程:?(ΔΗc)?t+1Rcosθ??φ(uΔΗc)+1R??θ(vΔΗc)+??σ(Wc)=ΚφR2cos2θ??φ(ΔΗ?c?φ)+ΚθR2??θ(ΔΗ?c?θ)+??σ(ΚσΔΗ?c?σ)+SΔΗ+ΡΔΗ-RdΔΗ-WashΔΗ,(1)?(ΔHc)?t+1Rcosθ??φ(uΔHc)+1R??θ(vΔHc)+??σ(Wc)=KφR2cos2θ??φ(ΔH?c?φ)+KθR2??θ(ΔH?c?θ)+??σ(KσΔH?c?σ)+SΔH+PΔH?RdΔH?WashΔH,(1)式中,c為化學物質的濃度,t為時間,R為地球半徑,Kφ、Kθ、Kσ為經向、緯向、垂直方向上的湍流擴散系數,u、v為水平風速,P為化學轉化項,S為源排放速率,Rd為干沉降項,Wash為濕清除項。為考慮地形變化對于輸送過程帶來的影響,合理導入研究對象的源排放,模式在垂直方向上采用地形追隨等σ面坐標:σ(φ,θ)=z-h(φ,θ)Η(φ,θ)-h(φ,θ)=z-hΔΗ,(2)式中,H(φ,θ)為對流層的高度,h(φ,θ)為地形高度。在這一垂直坐標下,通過空氣質量守恒方程可求得等效垂直速度:W=ω-uRcosθ(?h?φ+σ?ΔΗ?φ)-vR(?h?θ+σ?ΔΗ?θ).(3)垂直方向分為20層,模式高度取為對流層頂層高度,σ值分別取為0.005,0.019,0.042,0.069,0.097,0.125,0.153,0.181,0.208,0.250,0.306,0.361,0.417,0.472,0.528,0.583,0.639,0.722,0.833,0.944。2.2平流輸送工藝計算輸送過程包括平流與湍流擴散兩部分,對于大氣化學物質的時空分布起著關鍵性的作用。GEATM處理大氣平流與擴散過程采用的是交錯C網格方法。運用質量平衡算法,保證了差分格式的質量守恒。整體時間步長選為10min,在極地根據最大風速確定時間變步長,使得方程滿足CFL條件,即uΔt/Δx遠小于1,通過該處理,大大提高了模式計算效率與穩定性。輸送方程采用如下差分形式:ΔΗ(ct+1-ct)Δt=-1RcosθFi+1/2-Fi-1/2Δφ-Fj+1/2-Fj-1/2RΔθ-Fk-Fk-1Δσ+ΚφR2cos2θi?ΔΗi(ci+1-ci)-ΔΗi-1(ci-ci-1)Δφ2+ΚθR2ΔΗj(cj+1-cj)-ΔΗj-1(cj-cj-1)Δθ2?1Δσk[ΚσΔΗ(ck+1-ck)Δσk+ΚσΔΗ(ck-ck-1)Δσk]+SΔΗ+ΡΔΗ-RdΔΗ-WashΔΗ,(4)式中,F為平流輸送通量。根據網格上風速的分布,F可通過下式求得:Fi={ΔΗi?Ui?ci,Ui≥0,ΔΗi?Ui?ci+1,Ui＜0,(5)Fj={ΔΗj?Vj?cosθ?cj,Vj≥0,ΔΗj?Vj?cosθ?cj+1,Vj＜0,(6)Fk={Wk?ck,Wk≥0,Wk?ck+1,Wk＜0.(7)在全球模式中,同平流輸送過程相比,湍流輸送作用較小,故對湍流輸送項采用簡化的K理論處理,在水平方向上擴散系數取為45m2/s,垂直方向上分為兩層,1km以下的垂直擴散系數取為10m2/s,1km以上的垂直擴散系數取為12m2/s。2.3so2氧化反應GEATM將能夠引起較強輻射強迫效應的硫酸鹽、黑碳、沙塵氣溶膠(包括飄塵、浮塵和降塵三個模態)與二氧化硫氣體作為主要研究對象。由于該模式是全球化學輸送模式,為了提高計算效率,對主要化學過程采取參數化計算處理。SO2通過氧化作用向硫酸鹽的轉化是諸多化學轉化過程中最為核心的部分,這一過程會造成大氣中SO2的化學損耗,增加SO2-4的濃度,從而對硫酸鹽的濃度分布產生影響。SO2氧化過程包括氣相轉化與液相轉化。GEATM根據網格的云覆蓋率以及大氣溫度,分別計算這兩個過程所造成的總化學轉化率。Κchem=αΚcliq+(1+α)Κcgas,(8)式中,Kchem是SO2總化學轉化率,單位是s-1;Kcgas是氣相轉化率;Kcliq是液相轉化率;α是網格的云覆蓋率。Kcliq采用溫度參數方案,Kcgas采用Tarrason的參數化方案:Κcliq=0.1eΤ-273ΔΤ,(9)式中,T為氣溫;ΔT為氧化反應溫度區間,模式中取為35K。Κcgas=Κ[1-0.4cos(2πΗ24)],(10)Κ=ΚEQ+|λ|90(ΚΡΟLE-ΚEQ),(11)KEQ=4.0×10-6,(12)KPOLE=1.3×10-6+1.1×10-6sinγ,(13)γ={2π(J-91)365λ≥0,2π(J+91)365λ＜0,(14)式中,H為當地時間,J為儒略日,λ為緯度。2.4沉降過程沉降過程會對大氣化學物質的時空分布產生顯著影響,它也是大氣化學物質主要的清除機制,同時濕沉降量還直接決定了地面的酸堿度。2.4.1干沉降量的測定基于Wesely的沉降機制,通過干沉降速度計算出各化學物質的干沉降量。干沉降速度可通過下述公式求得:Vd=1ra+rb+rc+Vg,(5)式中,Vd為干沉降速度,ra為空氣動力學阻抗系數,rb為粘附層阻抗系數,rc為表面阻抗系數,Vg為重力沉降速度。2.4.2雨沖刷過程及降水濕沉降是一個復雜的物理化學過程,在GEATM中主要考慮由于雨沖刷導致的濕沉降。模式可利用NCEP再分析資料及CMAP降水資料中的降水強度來進行濕沉降計算。GEATM將雨沖刷過程定義為Wash=Wac,(16)式中,Wa是濕沉降系數,該系數與降水強度、雨滴粒徑譜分布以及化學物質的濃度、化學特性、粒徑分布等因子有關,模式中簡單地將二氧化硫、硫酸鹽、黑碳以及三檔沙塵氣溶膠的濕沉降系數分別取為2.0×10-5Pr,5.5×10-5P0.88r,1.0×10-5Pr,1.0×10-5Pr,6.0×10-5P0.83r,6.0×10-5P0.83r,Pr為小時降水量(單位:mm/h)。3氣研究源排放數據庫與排放清單模式使用的源排放由兩類數據構成,一類是準靜態源排放數據,主要包括硫氧化物、黑碳等化學物種,這類污染排放量隨時間變化較小,故可將它們視作準靜態的,它們的排放量主要根據全球大氣研究源排放數據庫(EmissionDatabaseforGlobalAtmosphericResearch,EDGAR)、全球散發物質名錄行動(GlobalEmissionsInventoryActivity,GEIA)、全球與區域環境研究中心(CenterforGlobalandRegionalEnvironmentalResearch,CGRER)等組織提供的排放清單制定。另一類是動態源排放數據,主要是沙塵氣溶膠,由于氣象要素的變化會導致起沙量的顯著改變,因此需要對這類源排放進行實時計算。3.1地區間sox排放率的對比GEATM使用的SOx源排放數據為1995年Oliver等為EDGAR制定的SOx1°×1°全球年度總排放量數據,它包括化石燃料、生物燃料、農業廢料燃燒、森林砍伐以及工業過程產生的SOx。對于亞洲地區,為了提高源排放的信度,合理反映亞洲地區的排放特征,在東亞地區,模式采用2000年Streets等為CGRER制定的排放數據。通常情況下,GEATM將SOx排放率取為年度平均排放率(單位:g·m-2·s-1)。Benkovitz等的研究工作表明,硫酸鹽的直接排放率約占SOx總排放量的1.4%~5%,因此,模式假定歐洲地區的硫酸鹽直接排放率占總排放率的5%,而其他地區的硫酸鹽直接排放率約占總排放量的3%。Sandnes與Styve指出,冬季取暖會導致SOx排放量的季節性變化,因此,GEATM對于歐洲以及中國北方地區設置了SOx源排放的季節變化,使得冬季排放率較年均排放率高出25%,而夏季排放率則比年均排放率低了25%。Chin等和Rotstayn等的工作中運用了上述處理方法,取得了很好的效果。3.2起沙機制及原理當前,起沙機制主要是以地面風速或摩擦速度作為起沙判據,認為當地面風速大于臨界風速或摩擦速度大于臨界摩擦速度時地表會起沙,而起沙量則由地表植被覆蓋、土壤狀況等因子共同決定。Gillette于1978年分析了起沙通量與地面風速的關系:F=A(u-u0)u2,(17)其中,A為起沙系數。White于1979年提出了基于摩擦速度的起沙通量計算公式:F=A×2.61×ρagu*3(1+u*0u*)(1-u*20u*).(18)Tegen和Fung在Gillette的工作基礎上對全球起沙進行了詳細的討論,定義粘土(r<1μm)、細粉塵(1μm<r<10μm)、粗粉塵(10μm<r<25μm)、細沙(r>25μm)等四檔沙塵氣溶膠,認為起沙量由地表植被、土壤類型以及土壤含水量共同決定,起沙臨界風速為6.5m/s。Lunt和Valdes發展了White的起沙機制,加入了地表植被、冰雪覆蓋、土壤含水量和土壤粒徑分布對于起沙作用的考慮,將臨界起沙摩擦速度定義為0.4m/s。Shao等和Zender等認為,按照經驗方法分配不同粒徑沙塵的起沙量難以反映起沙的實際情況,因此,需要運用微觀物理運動規律來處理侵蝕環境的起沙過程,通過考慮沙粒躍動、撞擊、聚合、破碎等過程,建立基于微物理過程的起沙機制。Wang在2000年提出了新的起沙機制,綜合考慮了天氣系統、摩擦速度以及下墊面濕度狀況對起沙的作用。GEATM以此為基礎選取摩擦速度作為起沙主要判據,同時綜合考慮了地表植被覆蓋狀況、土壤類型、冰雪覆蓋、近地面濕度以及天氣系統對于起沙過程的影響。在全球模式中,與微物理起沙機制有關的許多參數具有很大的不確定性,直接計算會導致較大的誤差,因此對于不同粒徑沙粒的起沙通量,模式仍按照經驗系數分配。在GEATM中,沙塵氣溶膠分為飄塵(r<2.5μm)、浮塵(2.5μm<r<10μm)和降塵(r>10μm)三個模態,根據Zender等提供的經驗系數,起沙通量分別占總體起沙通量的16%、70%和14%。GEATM中,起沙通量可由下式求得:Fi,j=A1A2Eu*2i,j(1-u*0,i,ju*i,j)(1-RΗRΗ0),(19)式中,F是起沙通量(單位:kg·m-2·s-1);A1為起沙標準系數,本文取為1.28×104;A2為實驗得到的常數,取為2.9×10-11;E是起沙權重系數;u*i,j是摩擦速度;u*0,i,j是臨界摩擦速度;RH是相對濕度;RH0是臨界相對濕度。起沙權重系數E由地表植被覆蓋、土壤類型及冰雪覆蓋等因子共同決定,E=Avege?Asoil?Asnow,(20)其中,Avege是植被系數,可根據Matthews提供的NASA全球32種土地利用類型和LDAS提供的UMD月平均植被參數中的綠葉指數Green計算:Avege=1-Green.(21)Asoil是土壤參數,Zobler為NASA提供了全球27種土壤類型。模式認為除了石質土不能起沙外,其他各類型的土壤都具備一定的起沙能力,其中漠境土和干旱土是最主要的起沙土壤類型。Asnow是地表冰雪覆蓋系數,可由下式求得:Asnow=1-Snow5,(22)Snow是冰雪覆蓋量(單位:kg/m2),取自NCEP再分析資料。Wiscombe和Warren的研究表明新雪的密度約為100kg/m3,Bonan認為當地面完全被冰雪覆蓋時,冰雪厚度為0.05m,因此,模式采用當冰雪覆蓋量大于5kg/m2時不起沙。4模擬研究方法為檢驗模式運行的穩定性及其模擬能力,GEATM利用NCEP再分析資料作為氣象場驅動,對2003年12月至2004年11月全球二氧化硫、硫酸鹽、黑碳以及沙塵氣溶膠的時空變化進行了模擬研究,檢驗內容包括單站濃度變化趨勢和區域濃度分布狀況。2003年9~11月用于調整模式初始場濃度。模式采用的NCEP再分析資料水平分辨率為1°×1°,垂直方向21層,最低層氣壓為1000hPa,最高層氣壓為100hPa,模式根據各層所對應的位勢高度進行線性差值,以獲得各等σ面上的氣象要素值。4.1單站點濃度的變化趨勢4.1.1濃度變化結果分析全球溫室氣體數據中心WDCGG始建于1990年,它從全球大氣觀測網(GlobalAtmosphereWatch,GAW)、世界各大研究機構以及合作計劃中收集了大量溫室氣體及其相關氣體的濃度資料。WDCGG關于SO2的觀測數據現階段主要集中在歐洲地區,本文選取了歐洲內陸地區的Jarczew觀測站(51.82°N,22°E)和沿海地區的Leba觀測站(54.75°N,17.5°E)的觀測數據與模式結果進行比較。由于模式輸出結果代表的是網格所在區域的平均濃度狀況,而測站的觀測數據代表的則是觀測點單點的濃度狀況,觀測值會受到觀測點的地理位置及其周邊環境因素的影響,因此兩者必然存在數值上的差異。但是另一方面,測站觀測數據的濃度變化是局地濃度變化與區域濃度變化共同作用的結果,測站觀測數據的濃度變化能夠在一定程度上反映區域濃度的變化特征,因此,測站觀測數據的濃度距平與模式輸出結果的濃度距平具有較強的可比性。將測站觀測的SO2日平均濃度值與年平均濃度作距平,建立SO2觀測濃度距平曲線,同時對模式中相應格點的濃度輸出結果作相同處理,構建SO2模擬濃度距平曲線。通過比較GEATM模擬的SO2濃度距平曲線與測站觀測的SO2濃度距平曲線,發現模式能很好地反映Jarczew觀測站和Leba觀測站的SO2濃度變化趨勢。在Jarczew觀測站,2003年12月至2004年10月有效的SO2日平均濃度觀測數據為332個,觀測濃度距平曲線與模擬濃度距平曲線的相關系數達到了0.694。圖1a顯示Jarczew觀測站濃度觀測距平曲線的主要特征表現為:2003年12月至2004年3月該地區主要是正距平,濃度波動較為劇烈,最大正距平值為14.79μg/m3,出現在1月29日,最大負距平值為-3.6μg/m3,出現在12月31日;2004年4~8月,該地區主要是濃度負距平,但在6月20~25日,出現了一次較大的濃度增加過程,最高距平值達到了7.99μg/m3;2004年8月下旬至10月,正負距平基本持平,變化幅度較大。GEATM模擬的濃度距平曲線與觀測的濃度距平曲線符合較好,顯示出模式對于SO2的濃度增減趨勢具有較強的模擬能力,基本上抓住了這一地區主要的濃度演變過程。特別是2003年12月至2004年3月的濃度距平變化和6月下旬的濃度增加過程得到了很好的體現。在Leba觀測站,同一時期有效的SO2日平均濃度觀測數據為336個,SO2觀測濃度距平曲線與模擬濃度距平曲線的相關系數達到了0.663。圖1b顯示Leba地區的最大正距平出現在2004年1月上旬和下旬,最大距平值分別達到了20.77μg/m3和22.77μg/m3;2003年12月,該地區有4次濃度增加過程,這幾次峰值在模式結果中均有較好反映。2004年2月底至5月初,該地區濃度距平逐漸減低,5月7日后距平值基本持平約為-2μg/m3,7月下旬濃度開始回升。模擬的濃度距平曲線變化與觀測結果有很好的匹配,距平峰值與谷值分布基本合理,體現了該地區主要的濃度變化特征。4.1.2模擬結果與觀測結果相關系數的比較為檢驗模式在中國地區的模擬能力,將GEATM模擬的2004年SO2日平均濃度與中國117個地市級環境監測站的觀測數據進行濃度相關性分析。SO2日平均觀測濃度(2004年1月至11月)由中國環境監測總站提供。表1顯示,模擬結果與站點觀測值具有很好的相關性,SO2日平均濃度相關系數高于0.50的監測站有47個,其中在北京、天津、上海等28個監測站,兩者的相關系數達到了0.60以上。模擬結果與觀測值的最高相關系數為0.738,出現在長治監測站。同時,分析結果顯示模式結果與北方站點觀測值的相關系數要大于與南方站點觀測值的相關系數,與沿海地區測站結果的相關系數要高于與內陸地區測站結果的相關系數。這主要是地面源排放變化的不確定性、測站地形、下墊面及其周邊環境因子等綜合作用的結果。一方面,模擬結果與觀測結果相關系數反映的是兩者變化趨勢的一致程度,是測站局地污染排放量變化與局地環流場變化共同作用的結果;另一方面,由于本文比較的測站均為地市級環境觀測站,其污染濃度背景值很高,因此污染源排放不確定性和改變導致的誤差作用相對受到削弱,其濃度變化更多受局地流場變化和降水的影響。由于模式輸出結果代表的是網格地區的平均濃度狀況,而測站的觀測數據代表的則是觀測點單點的濃度狀況,觀測值會受到觀測點的地理位置及其周邊環境因素的影響。因此,如果觀測站點所在地區地勢起伏較大、下墊面類型較為復雜,則該站點的區域代表能力就會十分有限。通過進一步檢查模式結果,發現模擬值和觀測值相關系數的大小不僅與測站地理位置有關,還與測站對應在網格中的位置有很大關聯:當測站接近網格中心時,其相關系數是較大的,當測站位于網格邊緣時,其相關系數是較小的。上述研究表明,模擬結果與觀測結果相關系數的大小,可能更多取決于測站對于其所在網格的代表能力。4.2氣溶膠柱濃度的區域差異通過對比模式模擬的沙塵氣溶膠總體柱濃度(包括飄塵、浮塵和降塵三個模態)結果與MOD08_M3輸出的氣溶膠光學厚度資料,可以驗證GEATM模式對于大氣化學物質區域分布狀況的模擬能力。MOD08_M3是MODIS格點大氣月平均資料數據產品,它包括MODIS衛星遙感系統提供的與大氣氣溶膠、臭氧總量、水汽含量、云的光學和物理特性等相關的大氣參數的資料信息。結果顯示GEATM在模擬區域分布方面具有很好的能力。2003年12月至2004年2月,GEATM模擬的沙塵氣溶膠柱濃度高值區主要集中在南部撒哈拉地區、中國北部及其沿海地區、南部非洲、澳大利亞以及拉丁美洲南部地區(圖2a),與此相應的是在MOD08_M3輸出結果中,上述地區都存在著大于0.3的光學厚度(圖2d)。但是,模式沒能模擬出MOD08_M3中位于40°S~60°S的環極地氣溶膠高濃度帶,這可能與模式未考慮海鹽氣溶膠有關。2004年3~5月,模擬的柱濃度高值中心出現在非洲北部及阿拉伯半島地區,中心柱濃度都超過了400mg/m2,在撒哈拉沙漠下風向的幾內亞高原地區出現了向赤道延伸的輸送帶,柱濃度在100mg/m2以上(圖2b)。這一時期,東亞地區的氣溶膠柱濃度顯著上升,中國西北部和蒙古地區的濃度增幅最大,由冬季的50mg/m2增至200mg/m2,在春季強勁的西風帶作用下,氣溶膠向東輸送,在30°N~60°N太平洋北部地區上空形成了柱濃度高達50mg/m2以上的濃度輸送帶,該輸送帶一直延伸到太平洋東岸的落基山脈地區,這一現象在MOD08_M3氣溶膠光學厚度輸出結果中得到了很好的體現(圖2e)。同時,北印度洋阿拉伯海地區的濃度高值區也被很好地模擬出來。2004年6~8月,模擬的柱濃度中心沒有改變,但是強度和范圍明顯增加,撒哈拉地區向下風向的輸送作用更加顯著,中心帶的氣溶膠柱濃度超過了100mg/m2,這條濃度高值帶沿著赤道一直向西伸展到了美洲中部的加勒比海地區。北印度洋地區的氣溶膠濃度和范圍都有所增加,其濃度值由春季的50mg/m2上升到了這一時期的100mg/m2,其高值區由阿拉伯海擴展到了孟加拉灣地區。東亞的春季出流輸送帶在這一時期也基本結束,濃度影響范圍只覆蓋東北亞地區,濃度不足100mg/m2。由于模式輸出的是沙塵氣溶膠總體柱濃度,也由于不同的氣溶膠其光學厚度是不同的,而MOD08_M3觀測到的非洲中部剛果盆地地區、南美洲北部地區、印度尼西亞地區以及中國東部地區高于0.6的光學厚度大值,主要是由于火山爆發和燃燒排放產生的高濃度硫酸鹽、黑碳氣溶膠造成的,而在模式結果中這些地區的沙塵氣溶膠總體柱濃度不是很高。5大氣成分Easter等開發研制了MIRAGE模式系統,該模式主要用于研究氣溶膠對全球大氣環境的作用,模擬的對象包括痕量氣體、硫酸鹽氣溶膠、DMS、MSA、有機質、黑碳、海鹽以及沙塵礦物氣溶膠等大氣成分,是一套考慮物種比較全面、模擬過程較為細致的全球大氣化學輸送模式。MIRAGE利用歐洲中心ECMWF的風場和溫度場數據對1994年6月至1995年5月進行了模擬研究,模式結果與大量的地面觀測和飛機航測進行了比較,結果表明MIRAGE模式基本上能夠反映研究物種的全球分布特征。5.1月1月和7月下so2濃度分布圖3中兩模式模擬結果比較顯示,GEATM模式與MIRAGE模式對于SO2全球分布狀況的模擬具有許多共同之處。首先,這兩個模式模擬的SO2高值中心都主要集中在歐洲、亞洲以及北美等污染排放較為嚴重的地區,在安第斯山西側、非洲南部以及澳大利亞東南部也分布著一些高值點;其次,兩個模式的模擬結果同時顯示1月的SO2濃度要明顯高于7月,1月SO2濃度分布范圍更廣、中心濃度更高,濃度值大多超過了1000×10-12,7月濃度分布范圍大幅縮小,主要集中在排放源區,中心值也降至了300×10-12;同時,這兩個模式還很好地模擬了1月東亞地區SO2的東傳過程,該過程在西太平洋20°N~50°N地區上空造成100×10-12以上的濃度分布帶,7月該濃度帶基本消散。另一方面需要指出的是,GEATM與MIRAGE對于海上SO2濃度的模擬存在較大差異,GEATM模擬的海上SO2濃度要明顯低于MIRAGE模式,MIRAGE的模擬值在10×10-12~100×10-12之間,而GEATM結果大多低于30×10-12,特別是在赤道以南海域,濃度更是不足10×10-12。參考Chin等的GOCART模式、Berlgen等的OSLO-CTM2模式結果,發現GEATM與上述模式的海上SO2濃度分布有很好的一致性。另外,GEATM模式模擬出了1月格陵蘭島西側的SO2低谷,中心濃度低于10×10-12。這一低谷在GOCART和OSLO-CTM2模式中均有體現,而MIRAGE模式對這一現象則沒有反映。5.2模擬結果與分析與二氧化硫的模擬情況類似,除了海上濃度MIRAGE模式結果仍然偏高外,兩個模式模擬的硫酸鹽輸送態勢基本一致(圖4)。1月東亞硫酸鹽沿赤道向東輸送過程、1月北印度洋地區輸送過程、7月北美地區與非洲大陸之間輸送過程、7月南美洲向赤道太平洋輸送過程、7月南部非洲向赤道大西洋輸送等過程都得到了很好的體現。在MIRAGE模式的1月模擬結果中,北極地區出現了一片濃度高于200×10-12的硫酸鹽濃度帶,而在GEATM中沒有模擬出這一濃度高值,其模擬濃度僅為10×10-12~100×10-12,Barth等、Chin等和Berlgen等的模式中也均未出現過這一冬季極地硫酸鹽高濃度帶,這表明GEATM對硫酸鹽的模擬效果較之MIRAGE模式更加合理。通過二氧化硫和硫酸鹽分布狀況模擬結果的比較發現,GEATM模式與MIRAGE模式在硫化物全球整體分布形式和輸送態勢上十分相似,但在海上污染物濃度模擬等方面,MIRAGE模式結果明顯偏高,GEATM模式的結果與GOCART模式、OSLO-CTM2模式更為接近,模擬總體效果要好于MIRAGE模式。5.3不同模式模擬結果GEATM模式對黑碳氣溶膠的模擬結果與MIRAGE模式十分相似(圖5)。1月,全球黑碳氣溶膠分布狀況符合較好,歐洲、北美、東亞、非洲北部、南美洲西北部和東南部的濃度中心位置基本相同,中心濃度都超過了1000ng/m3,這一時期西太平洋上的高濃度帶也由這兩個模式模擬出來。7月,MIRAGE模式模擬的南美洲和非洲南部的輸送帶均在GEATM模式中得到體現。同期,由于非洲北部進入雨季,使得生物質燃燒產生的黑碳氣溶膠大量減少,二者在幾內亞灣地區的濃度均較1月有顯著下降。在南半球海域,GEATM模式與MIRAGE模式模擬結果存在一定差異,GEATM模式模擬的濃度要略高于MIRAGE模式。Tie等的研究表明,MIRAGE模式結果更為合理。5.4動態風速變化GEATM模式與MIRAGE模式對于沙塵氣溶膠的分布狀況和形態變化的模擬具有較好的一致性,模式結果