測量超重核的原理及進展,核物理論文1955年8月在日內瓦舉行的和平利用原子能的國際會議上Wheeler最早提出了超重核存在的可能性。然而幾年之后才有關于超重核計算的報道[1],華而不實并沒有考慮到原子核殼效應及形變問題。與此同時，Scharff-Gold-haber等提出了在質子數126,中子數184的核及其附近可能存在一個相對穩定的區域[2].當原子核殼效應及形變被考慮之后，關于超重核穩定島區域計算的報道接踵而至[3-7].然而，超重核理論自問世以來，穩定島的中心區域則一直沒有定論。當前預言超重穩定島中心位置的理論主要有宏觀-微觀模型，Hatree-Fork理論以及相對論性平均場理論。各種理論由于選取的參數及處理方式方法不同得出的雙幻核的位置也不同[8-10].相比而言，質子數為114,中子數為184的雙幻核理論更易被接受。除殼模型外，超新星爆發的快中子俘獲也為超重核在自然界存在提供了可能性[11-13].在實驗方面，超重核的研究主要有實驗室合成及自然界尋找兩大類。當前，在自然界中尋找超重核又包括裂變徑跡法[14],多重中子探測法，普通質譜法如ICP-MS[15-16],加速器質譜〔AMS〕法[17-19]等。1主要方式方法理論以為超重核可能是在恒星演化經過的快中子俘獲構成的。另外，基于原子核殼構造的存在，超重核穩定性大增，即便原始生成的量很少，假使其半衰期足夠長，亦有可能留存至今。然而即便自然界中超重核確實存在，但是其含量很少，以致難以探測。AMS是一種基于加速器與探測技術的核素分析方式方法，合適于低含量核素的分析[20-23].下面介紹關于AMS與其他主要方式方法。1.1多重中子探測法超重穩定島上的核素相對穩定大洲上的核素有更高層次的中質比，因此超重核裂變時相對于普通重核可能會放出更多中子。據此，通過對單裂變事件的多中子發射進行計數可直接在礦物中探測超重核，例如，法國LMS地下實驗室用3He管在鋨中尋找108號超重元素Hs.假定Hs的半衰期為109年，對550克鋨樣品進行了連續兩年的探測給出了Hs與Os的比值為10-14.多重中子探測法的優點是不需要樣品制備及加工流程〔原始樣品即可〕，并且合適尋找的礦物非常廣泛。其缺點是為了降低本底〔主要是宇宙射線引發的裂變事件〕干擾，需要在地下或山洞進行；為了增加探測靈敏度需要的樣品量非常大〔公斤級〕，測量時間長，需要幾年，其探測上限方可到達10-14量級。1.2質譜〔MS〕法與AMS法普通質譜一般由離子源、分析器及探測器組成。從離子源引出的離子被加速到千電子伏能量范圍，再經過電磁分析器后，由于質量大小不同，經不同的軌道進入接收器。在MS的接收器中主要存在的離子包括待測定的核素離子，具有一樣質量的分子離子和同量異位素離子。AMS與普通MS相比，主要的區別在于設備的中間段有一串列加速器，因而離子可通過AMS被加速到兆電子伏級別的能量，在加速器的中部有一個剝離器〔薄膜或氣體〕，當分子離子穿過剝離器時由于庫侖力的作用而使得分子離子被瓦解，因而能夠排除分子本底的干擾。另外由于離子具有較高的能量，AMS通過粒子鑒別能夠消除或壓低同量異位素的干擾。關于自然界超重核能否合成過在物理學界一直存在爭議。假使太陽系構成時就有超重核生成，那么其穩定性怎樣？現今自然界能否尚有超重核存在？關于其穩定性，理論上一般以為超重核是衰變核，如今自然界存在與否取決于最初生成時的量及其半衰期。假設超重核生成后，由于物理化學性質與其同族元素具有類似性，一直以共生方式存在，假定其生成時與共生礦元素的數量比為1∶102~105,太陽系的年齡約46億年，假如其半衰期為108年，則可算得現存超重核與其共生礦的數量比約為1.4210-16~10-19,可見即便當前具有最高靈敏度的具有最高靈敏度的AMS〔約10-16〕也難以測量。因而，若超重核存在于自然界，當其半衰期108年，通過選擇適宜的礦物和和運用適當的探測方式方法才有可能探測到。當前就靈敏度而言，AMS無疑是自然界尋找超重核的首選。2測量超重核的原理2.1在共生礦物中尋找超重核自然界尋找超重核需要考慮在哪些物質中尋找哪些可能的超重核。希望要尋找的礦物中超重核是富集的，把要尋找的礦物稱之為超重核的共生礦物.一種可能的情況是超重核與其共生礦物起初并沒有一起生成，而是經過漫長的演化史，通過各種地質作用，由于超重核與其共生礦物類似的物理化學性質，在這里期間可能會逐步相互融合，并共生下來，以致于在其共生礦物中構成超重核的自然富集。錒系后元素最外層電子的相對論效應越來越明顯，可能會影響其物化性質，然而還無法準確預知超重核的物理化學性質，只能根據其在周期表的位置對其物理化學性質進行簡單的推斷，以為超重核的化學性質與其同族元素類似，物理性質則呈現規律性變化。一般由于同主族相鄰周期的元素化學性質更類似，物理性質更接近，所以著重在與預言的超重核處于同主族相鄰周期的相應礦物中尋找[19].2.2利用AMS測量超重核的原理AMS一般由離子源、低能注入系統、加速器、高能分析傳輸系統及探測系統組成。圖1為AMS的構造簡圖。華而不實低能注入系統包括低能靜電分析器與注入磁鐵；加速器中部有氣體或者碳剝離膜；高能分析傳輸系統包括高能分析磁鐵，高能靜電分析器及束流管道。利用AMS測量核素時，其測量原理為：待測核素負離子通過銫束濺射樣品從離子源引出，進入低能靜電分析器進行能量選擇，之后通過注入磁鐵進行質量選擇，所選擇質量數的離子〔包括所需離子，一樣質量數的分子離子及同量異位素離子〕被同時注入加速器，在加速器的高壓端有剝離膜，分子離子被完全瓦解成原子離子。待測稀有負離子被剝離成各種價態的正離子，正離子被加速到地電位。之后通過高能分析磁鐵，高能靜電分析器分別選擇一樣磁剛度和一樣電剛度的離子，所需要的離子進入最后的探測系統，通過獲取系統得到待測離子的測量譜。對于超重核的測量，怎樣將其傳輸到探測系統非常關鍵，超重核的質量數在300左右，AMS測量時采用的同位素模擬傳輸法顯然無法實現。維也納環境研究加速器實驗室〔VERA〕率先采用了一種超重核傳輸的方式方法[17-18].利用質量數與待測核素引出離子一樣或相近的分子離子來刻度待測超重核的注入磁場，利用與待測超重核有一樣或相近電剛度E/q,磁剛度ME/q2的分子碎片來模擬超重核的光路〔E表示離子高能端能量，M表示離子的質量數，q表示測量時所選擇的電荷態〕。顯然待測超重核離子與分子碎片離子有相近的質荷比M/q.以超重核299Fl為例講明其測量經過。由于鉛的低電子親和勢，故VERA實驗室選擇引出分子離子；根據經歷體驗PbF2樣品引出PbF-3時束流較大，因而利用NbTe-2〔質量數為93+128+130=351〕來刻度FlF-3〔質量數為299+57=356〕的注入磁場，經過加速器中端剝離器之后，選擇128Te3+〔M/q=42.67〕來模擬299Fl7+〔M/q=42.71〕的光路，兩者光路極為相近，測量時根據理論計算稍作改動即可。該方式方法的優點：測量時各電元件，磁元件的參數變化不大；另外元素Te有若干穩定同位素，利用華而不實的不同組合能夠測量一定質量范圍的超重核。其缺點：由于引出的分子離子不是化學形態的分子離子，僅僅僅是原子間的組合，因而束流穩定性差，對加速器離子源的要求比擬高，否則束流低，難以勝任光路模擬。中國原子能科學研究院AMS小組測量超重核298Fl時采用了另外的傳輸方式方法，即利用PbO2樣品〔或PbF2樣品〕來通光路確定傳輸參數。基本經過是利用PbO2〔質量數208+32=240〕來刻度注入磁場，通過加速器中端剝離器之后，選擇208Pb10+來模擬298Fl光路。這種傳輸方式方法為普通方式方法，是利用AMS的測量原理來通光路確定傳輸參數，通過分析系統的相應磁剛度，電剛度相等來直接模擬超重核光路。詳細測量時保持分析磁鐵數值不變，選定超重核測量時的價態為15+,于是其能量為定值〔只是選擇分子離子測量時，由于分子碎片帶走一部分能量，因而須通過線性改變端電壓數值以保持能量不變〕，超重核的磁剛度ME/q2、電剛度E/q為定值。模擬超重核光路時208Pb盡量選擇適宜的價態，以使其磁剛度一樣的情況下，其端電壓數值盡量與超重核的相近，并且使其電剛度亦盡量相近。由于電、磁元件參數均是線性放大，方式方法理論上是可行的，為了驗證可行性，利用此方式方法刻度UO-注入磁場，高能端選擇12+價態，在探測系統成功獲取了238U的能量譜。表示清楚利用此方式方法模擬超重核光路亦是可行的。方式方法的優點是普遍，思路簡單，易于實現。其缺點是實驗時參數變化較大，增加了不穩定性。利用AMS測量超重核有幾個問題需要考慮：〔1〕利用AMS避免化學流程，以免超重核丟失；〔2〕需要有足夠大束流模擬光路的離子，通過電剛度，磁剛度相近來模擬超重核的光路；〔3〕所測量的樣品中能夠引出足夠大束流的參考離子用以計算超重核的豐度比；〔4〕超重核必須可從離子源引出，牽涉到超重核電子親和勢的大小，可通過文獻[18]給出的估計值來選擇超重核測量的詳細化學形式。對于有些超重元素不同文獻給出的估計值差異不同甚大，假使超重核的電子親和勢為負值，為了從離子源引出超重核，可采取必要的化學流程將樣品制成測量所需要的化學形式；〔5〕超重核測量時加速器各節點的狹縫需要適當放寬以提高測量效率，然而過寬會導致進入探測器的低原子序數離子太多，給超重核的測量帶來堆積干擾。另外，有文獻對超重核的質量進行了理論計算，如文獻[25]給出298Fl的質量為298.207amu,超重核實際質量與其質量數之間可能會有較大的偏離，因而適當放寬狹縫能夠增加超重核傳輸到探測系統的可能性。3發展歷史最早利用AMS測量超重核的工作是在美國布魯克文國家實驗室10MV串列加速器上完成的，在獨居石樣品中尋找了質量數在345到355之間的核素，由于當時的設備比擬簡陋，技術不夠完善，初步給出超重核在獨居石中的含量約10-10[26].早期曾利用AMS在鉑中尋找超重核294Ds,給出其相對于鉑的豐度上限為110-11[27].近年來，以色列Marinov等宣稱利用ICP-SF-MS觀察到在自然金中有質量數為261,265的超重核存在，以及在商業釷溶液中有質量數為292的超重核存在[15-16].然而，結果遭到BarberanddeLaeter[28]的批評，以為如此低豐度的核素測量，只要AMS才有可能做到沒有本底的干擾。Marinov研究小組對ICP-SF-MS和AMS做了比擬，同時宣稱ICP-SF-MS當前已能夠測量同位素豐度比在10-15水平的核素[29].隨著AMS技術的不斷發展，當前其探測下限最低可達10-16.奧地利維也納環境科學研究實驗室中Dellinger等及德國慕尼黑工業大學萊布尼茨實驗室中Ludwig等對Marinov及其合作者的工作利用AMS進行了驗證[17-19],以為Marinov及其合作者實驗中的觀察結果可能來自分子本底的干擾。4現在狀況與瞻望自Marinov研究小組發表超重核尋找的肯定的結果以來，當前共有三家實驗室利用AMS從事超重核的研究。分別為奧地利維也納環境研究加速器〔VERA〕實驗室，德國慕尼黑工業大學萊布尼茨實驗室與中國原子能科學研究院加速器質譜實驗室。奧地利維也納環境研究實驗室〔VERA〕的AMS裝置運行的最大端電壓為3MV.2001年系統升級后允許對重核進行測量，十分是過去幾年對鈾、钚核素的測量獲得很好的結果[30-31].因而對超重核的測量獲得較高的水平。在自然金中尋找了長壽命的111號元素錀Rg[17];另外在自然的鉑、鉛和鉍中尋找了質量數為288到300的相應超重核Ds、Fl及115號元素Eka-Bi的多種同位素[18].給出超重核與樣品中主體元素的原子個數比約為10-13~10-16.德國慕尼黑工業大學的AMS是一臺基于14MV串列加速器的裝置，并最早利用AMS對Marinov研究小組的工作進行驗證[32].在豐度比約10-12到10-13水平的情況下沒有發現超重核的存在。隨后對系統作了改良，在加速器與探測系統之間增加了三個速度選擇器。對超重核測量的探測上限降低了約2個數量級，到達了與VERA實驗室相當的水平。Ludwig等利用該裝置在鋨礦，粗鉑，氟化鉛中尋找了質量數在292到310之間的超重核[19].中國原子能科學研究院AMS小組近年來也開展了超重核尋找的研究。當前尋找過的核素只要298Fl.鑒于其電子親和勢的不確定性，測量時引出了不同的離子形式，華而不實包括氧化物離子，氟化物離子及原子離子。由于引出原子離子測量時參考離子208Pb-很難引出，因而與參考元素鉛的原子數比的上限較高，約10-12到10-14.與國外探測水平相比擬，同樣引出分子離子時探測上限要高約一個數量級，探測系統與國外其它兩家從事超重核實驗的AMS裝置相比尚有一定的差距。實驗成功利用CIAE-AMS探測系統測量了超重核298Fl,建立了超重核測量方式方法。該方式方法包括實驗中超重核298Fl的傳輸。利用參考離子208Pb10+的傳輸參數設定超重核傳輸參數，并利用238U12+來檢驗此方式方法的可行性。同時對于超重核探測上限的計算避開超重核與參考離子在離子源引出效率及加速器傳輸效率的不同，直接利用探測系統給出的數值進行計算，增加