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14、ittMf 御 4餌 E f nu%nirfAr* *，* mcwt AR*IW4 A p R ！：. flA” 冷ZW TrerxE ”力星*彎& 4十第 1 期 劉未未等：水系鋰離子電池電極材料研究進展 年 17 還原過程中，兩者 均保持八面體結構，使得電極具 有很好的循環穩定性。 此 外， 6 具 認為產生這種現象的原因是在充電過程中抑制了析 氧反應，促進放電產 物(主要是 LixMnO2 )轉化為 有較高的工作電位 (0.36V vs. SHE) ，因此在用 作電 活性 MnO2 ，同時抑制了不可充電的氫氧化物的形 4極材料方面有很大的潛 力。和 Fe(CN6 鹽相比，普 成，提高了庫

15、倉效率。研究發現，添加質量分數為 n+ n+1 + 質量分數超過 5%將導致電 Fe2+/Fe3+) 魯士鹽具有兩個活性位點 ( M /(M ， ， 2%的 CeO2 是最有效的， 因此應該具有更大的可逆容量，且其晶格結構 具有 池長期循環過程中容量的衰減。此外，他們研究發 41 42 43 38 較大的 配位空隙，有利于離子的遷移。錢江峰 用 現，TiB2 、TiS2 、Bi2O3 的添加都會抑 制不可 球磨法合成了 Na4Fe(CN6/C 納米復合材料作為正極、 充電產物的形成，進 而提高電池的循環性能。 金屬鈉為負極、 1.0 mol/L 的 NaFP6 為電解液組裝電 3.2 電極材料

16、包覆 池，1 C 倍率下循環 500 次后，容量保持率依然達到 88%，庫侖效率 為 100%，說明電極具有很好的循環 穩定性，但此材料在鋰電方面的應用卻鮮有報 道。 眾所周知，水系鋰離子電池能量衰減主要原因 在于電極材料在電解液中的溶 解，所以對電極材料 進行包覆是減少電極材料在電解液中溶解的一種有 效的途 徑，主要有導電高聚物包覆、炭包覆、氧化 44 物包覆等方法 。 45 2007 年， 陳立泉院士等 認為通過電極表面包 覆導電聚合物，能有效的減少由電極材料與電 解液 的接觸導致的電極材料損耗，進而提高電池循環性 能。研究發現， 120 次充 放電循環后，用聚吡咯包 覆 的 LiMn2O

17、4 比 單 純 的 LiMn2O4 容 量 密 度 從 110 mA h/g 升到 125 mA h/g。后來又嘗試了采用聚 吡咯包覆負極 LixV2O5 ，正極采 用 LiMn2O4 ，電解液 用 5 mol/L 的 LiNO 3 的水系鋰離子電池。這種電池 h/g，平 均工作電壓為 1.25 V，放電容量約為 43 mA 40 次充放電循環后，放電容量保持率 為 86% ，而 60 次充放電循環后，放電容量保持率為 82%。而未 進行包覆的相同 體系 40 次充放電循環后， 放電容量 保持率僅為 8%。 46 2007 年， 夏永姚等 報 道了以負極采用炭包覆 LiTi2(PO4 3、正極

18、采用傳統的 LiMn2O4 、電解液為 Li2SO4 溶液的水系鋰離子電池。與上述中國科學院 北京物理研究所陳立泉院士報 道的水系鋰離子電池 不同之處在于對負極材料 LiTi2(PO4 3 進行了炭包 覆，有效 減少了負極材料放電狀態時在電解液中的 溶解，循環性能得到很大提高。炭包覆 LiTi2(PO4 3 20 C 充放電電流下， 電導率高， 容量仍保持為 80%； 該水系鋰離子 電池平均工作電壓為 1.5 V， 放電容量 h/g，能量密度為 60 W h/kg，200 次充 約 為 40 mA 放電循環后，放電容量保持率為 82%。他們認為， 納米厚度的炭包覆層 可以允許鋰離子通過，但是可

19、 以有效阻止負極材料 LiTi2(PO4 3 與水發生副反應， 使得循環性能大幅提高。隨后，他們發現，通過除 氧操作、調整電解液的 pH 值、 采用炭包覆電極材 3 3.1 水系鋰離子電池電極材料改性 電極材料添加劑 各國科研者 對正負極材料的研究不僅關注材料 的選擇， 同時也注重外加物質對正負極性質的 改善。 2006 年，Minakshi 等39研究了 MnO2/Zn 水系鋰離 子電池， 電解液分別 采用 LiOH 和 KOH 溶液。 研究 發現，在 LiOH 溶液中，鋰離子嵌入 MnO2 形成 LixMnO2 的過程與 -MnO2 在 LiOH 溶液中發生還原 反應過程是可逆的；然而在

20、KOH 溶液中，這個過 程是不可逆的，也不發生鋰離子的嵌入反應，只是 在 - MnO 2 還原反應時伴隨有質子嵌入 MnO2。 產生 + + 這種現象的原因在于 Li 和 K 的尺寸大小不同，由 + 4+ 于 Li 和 Mn 的尺寸相近，所以可以嵌入 -MnO2 八面體 結構中，形成的 LixMnO 2 晶格結構穩定，而 K+ 的尺寸大小是 Mn4+的兩倍，不可 發生 K+的嵌入 反應。 Minakshi 認為，這開辟了以 -MnO2 為正極 材料的可充水系 鋰離子電池的新領域。 2009 年，該 組又研究了 CeO2 添加到正極材料 MnO2 中的 水系 Zn 作負極， CeO2 鋰離子電池

21、， 電解液用 LiOH 溶液。 的添加使電池第一次 充放電循環以后在容量以及抵 抗容量衰減方面都有改善，未添加 CeO2 時，第一 h/g，正極添加質量分 次放電時放電容量為 152 mA數為 2%的 CeO2 時，第一次 放電時放電容量為 155 mA h/g，差異很小；然而正極添加質量分數為 2 % h/g 的 CeO 2 后，第二次放電時放電容量從 155 mA h/g，放電容量有了明顯提升。 5 次 上升至 190 mA h/g，20 次 循環以后，放電容量依然保持在 183 mA h/g，40 次循 環 循環以后，放電容量保持在 145 mA 40 h/g。 Minakshi 等 以

22、后，放電容量保持 在 135 mA 18 年儲能 科學 與技 術 2014 年第 3 卷料等方法， 水系鋰離子電池可以在循 環 1000 次后容 量仍保持 90%以上。他們還報道了一種新型水系鋰 離子電池，正 極采用 LiFePO4 、負極采用炭包覆 LiTi2(PO 43 、電解液采用 pH 值為 13 的 1 mol/L 的 Li2SO4 溶液，組裝成密封無氧水系鋰離子電池。這 種水系鋰離子電池的 輸出電壓為 0.9V，比容量為 55 mA h/g，比能量為 50 W h/kg（實際比能量約為 30 W h/kg，與鉛酸和鎳隔電池相當，但功率更大， 壽命更長） ，1000 次充放電 循環后

23、容量仍保持為起 始容量的 90%，這與現用商業化有機體系鋰離子電 池相 當，是重大躍遷，聞名海內外。 此外， 以上內容也包含有炭包覆 LiFe0.5Mn0.5PO4 和炭包覆鋰等作為水系鋰離子電極等包覆方法在此 方面的應 用，在此不再贅述。 et al. Aqueous rechargeable lithium battery （ARLB based（ 吳宇 平） ， on LiV3O8 and LiMn2O4 with good cycling performanceJ. Electrochemistry Communications， 2007， 9 （ 8）： 1873-1876. 6

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30、電池，具 有高離子遷移率、高倍率充放電、設備簡化、安全 環保、成本低等優 點，成為具有開發應用潛力的新 一代儲能元件，具有很好的發展前景。我們看到 發 展前景的同時也應看到存在的問題，目前影響水系 鋰離子電池循環性能的主要 因素在于電極材料在電 解液中的溶解， 尤其在氧氣環境中， 循環性能更差。 此 外，水系鋰離子電池電解液中質子活性大，可能 先于鋰離子發生嵌入 /嵌脫反應， 成為電極材料的主 要副反應形式。通過發掘新型電解質材料、對電極 材料進行包 覆、除氧、調節電解液 pH 值等操作， 可以大幅提高電池循環性能， 相信隨著研 究的深入， 存在的問題會得以解決，最終帶來水系鋰離子電池 的商業

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