1、雙摻雜鐵基1111型超導體Nd論文導讀:：采用兩步固相反響法，在母相FeAs-1111結構的NdFeAsO中摻入BaF2，實現電子與空穴的雙摻雜。該體系超導轉變溫度(Tc)在3350 K范圍，取決于名義BaF2摻雜量x。在實驗范圍內，摻雜量越大，轉變溫度越高，當x= 0.2時，Tc到達50 K。磁電阻測量說明：高摻雜量樣品例如x= 0.2具有較高的上臨界場(Hc2)和不可逆場(Hirr)，其剩余電阻率(RRR)也較大。交流磁化率和磁化臨界電流密度研究說明，低磁場下磁通耗散在10-210-4秒時間窗口變化并不明顯，而高應用磁場下其磁通釘扎力密度(Fp)對溫度依賴性強，中高溫區下降到小于10 MN

2、/m3。說明：高磁熱狀態下，當前多晶體樣品的磁通釘扎性能有待提高。論文關鍵詞：鐵基超導，雙摻雜，臨界電流密度1. 引言2021年發現的新型鐵砷超導體LaFeAsO1-xFx【1】， 由于含有鐵磁性元素且具有較高的Tc，引起了各國凝聚態物理和材料科學家的廣泛關注。近3年來這類鐵砷超導體得到了系統、廣泛的研究，在LnFeAsO1-yLn為稀土元素母體系列中，人們發現可通過不同種類的摻雜實現或提高超導性能。例如將母相中SmFeAsO1-xFx的O位進行F摻雜，即獲得電子型摻雜，Tc到達55 K，為鐵基超導的最高值【2】。此外，還有空穴型摻雜的超導體，例如La1-xSrxFeAsO【3】，它的Tc為2

3、5 K。在這篇文章中，我們在NdFeAsO體系中將稀土位和氧位同時進行元素摻雜，化學計量為Nd1-xBaxFeAsO1-xFx，通過調制Ba或F對Nd或O的替代比值使兩種母體相的對稱性破缺呈現不同程度的調整，這里將Ba與F的比值定為1:2，即Nd1-xBaxFeAsO1-2xF2x，理論上這既是電子型又是空穴型的摻雜論文下載?？赏@樣的雙摻雜能產生更為豐富的超導和磁性行為。2. 實驗方法多晶塊狀樣品，名義組分為Nd1-xBaxFeAsO1-2xF2x(其中x= 0.05, 0.1, 0.15, 和 0.2)由固相反響法合成。首先，先驅物Fe2As，NdAs和FeO是由工業的粉末Nd (99.5

4、%), Fe (99.9%), As(99.999%) and Fe2O3 (99.9%)封裝在石英管中，緩慢加熱至600并保溫6 h，在加熱至850 并保溫12 h而成。再由這些先驅物分別參加不同配比參加一定量的BaF2粉末，在研缽中反復用研磨棒研磨并用刮片刮下壁上的粉末，充分研磨。除壓片，封管外，所有的操作均在充有氬氣的手套箱中進行，其中的H2O和O2含量均小于0.1 ppm。將粉末進行壓片，保壓一分鐘后，退模得到直徑為8 mm，高約3 mm的圓片，并快速將其封入沖真空的石英管中。為了保證足夠的加熱溫度，同時有注重合成效率，并防止加熱過程中樣品氟的揮發，選擇以230 /h的升溫速率至116

5、0 ，并僅保溫10 h，之后令爐箱自然冷卻。樣品的超導和磁傳輸性能由QD公司的PPMS物性測量系統進行測試，其最大磁場可加至9 T。磁性和傳輸特性是通過一系列加磁場的電阻溫度關系曲線，交直流磁化率來研究評估。其中樣品大致為矩形，尺寸為6*2*1 mm3，所加的場是沿著長的方向進行。3. 結果討論圖一給出了Nd1-xBaxFeAsO1-2xF2x在一系列摻雜量的名義組分分別為x= 0.05，0.1，0.15，0.2時溫度電阻率依賴關系。摻雜量為0.5時，樣品還未出現超導，表達出與母相相似的SDW特性，在溫度為117 K時出現轉變，這比母相的相變點低，說明摻雜有效地抑制了SDW行為；當摻雜量為0.

6、1時，開始進入超導態，對于x= 0.1樣品，隨著溫度的降低，電阻率不斷下降，但是在超導之前出現了一個電阻率最小值圖中用箭頭示出，之后電阻率又有所上升，這種類似于半導體的行為可理解為SDW的記憶效應，是隨摻雜量增加而進入超導態的標志臨界電流密度，這在類似的報道中也有闡述NdFe1-xRhxAsO。圖一、摻雜量的名義組分分別為x= 0.05，0.1，0.15，0.2樣品的溫度電阻率依賴關系。圖二是x= 0.2樣品的歸一化后的Hirr及Hc2的磁熱相圖。其中定義在磁傳輸情況下，正常態溫度電阻的10%處為所加場下的不可逆場，90%處為所加場下的上臨界場，這種研究方法廣泛運用于YBaCuO, MgB2,

7、氟摻雜的LaFeAsO 和鍶摻雜的 PrFeAsO多晶樣品中 。為了研究摻雜量與不可逆場的關系，分別計算了x= 0.1, 0.15, 0.2三個超導樣品的歸一化不可逆場在T(H)/Tc=0.9時的值，由插圖可見，隨著摻雜量增大，歸一化不可逆場迅速上升，說明了磁傳輸性能隨著摻雜量的上升而不斷改善。圖二、x= 0.2樣品的歸一化不可逆場及上臨界場與外場的依賴關系。插圖為x= 0.1, 0.15, 0.2樣品摻雜量與其的歸一化Hirr在T/Tc= 0.9時的依賴關系。對于x= 0.2樣品，其溫度與不可逆場的依賴關系，用常規的擬合公式(1)可以得出在絕對零度下不可逆場的值為146 T，常量值為 1.4

8、2，與YBaCuO 的研究結果得到的值很接近。 同時與上臨界場為70 T的Sr(Fe1-xCox)2As2-y的值也很接近，但是比磁通理論 所預言的值2要低一些。另外，通過Ginzburg-Landau公式(2)擬合得到上臨界場的值為162.8 T，這與另一種常用的估算公式，Werthamer-HelfandHohenberg公式(3)計算得到的值162.5 T十分吻合，誤差不到0.2%。上臨界場的值比1111型空穴型摻雜的Pr1-xSrxFeAsO和電子型摻雜的LaFeASO1-xFx 的值都要高，而比之后發現的42622型Sr4V2O6Fe2As2的值要低。鑒于x= 0.2樣品有較好的超導

9、轉變以及較高的不可逆場和上臨界磁場，下面就這一樣品的磁化和釘扎性能進行研究。為了驗證x= 0.2 樣品的Tc大小，又進一步比擬了電傳輸和磁傳輸下的超導轉變行為。圖三a為低溫下的溫度電阻依賴關系，b圖為零場冷直流磁化率曲線，其Tc為49.2 K，根本與電傳輸下得到的轉變溫度值一致。圖三、x= 0.2樣品的溫度電阻依賴關系和零場冷直流磁化率比擬。圖四給出了x= 0.2 樣品，在102104頻段內，外加磁場為50 Oe時不同頻率下交流磁化率與溫度依賴的實部曲線。隨著頻率的逐漸增大，曲線略微向高溫處有所移動，圖五的插圖顯示了放大后低溫區域下的偏移情況。但移動幅度相對于頻率的變化而言很小論文下載。根據M

10、ller 等，由磁通蠕動模型，當頻率增大，內部晶粒穿透所需的弛豫時間必須降低，為了完全穿透，相應的Fp就要下降，由于Fp隨溫度增大而減小，所以標志耗散特征的虛部峰位就要向高溫處移動。圖五給出了x= 0.2 樣品交流磁化率虛部曲線，在很大頻率范圍內，峰位根本在同一溫度點上，說明了磁通蠕動不明顯。這可能是由于樣品的顆粒較小，磁場很容易穿透，在變化的毫微秒(10-210-4s)時間窗口內耗散行為相似。圖四、x= 0.2 樣品，不同頻率下的交流磁化率實部對溫度的依賴關系，插圖為低溫區的放大圖像。圖五、x= 0.2 樣品，不同頻率下的交流磁化率虛部對溫度的依賴關系。圖六給出了x= 0.2樣品在不同溫度下

11、磁通釘扎力密度Fp對外磁場的低場依賴關系臨界電流密度，Fp由外加場-0.5 T圖六、x= 0.2樣品，在不同溫度下磁通釘扎力密度隨外加場的依賴關系。另外在釘扎力密度對磁場依賴關系中出現一個峰值，對應于一個較低的場值。在低溫下峰位非常明顯，隨著溫度的上升，峰逐漸被抑制，在20 K以上根本觀察不到明顯的峰，這在銅氧化物超導體中未曾有過報道。首先，這個峰是由布拉格渦旋態下釘扎性能決定的，隨著溫度上升，進入布拉格液態后釘扎力減弱，峰也漸漸消失。其次其位置與M-H曲線的非對稱性相關。這種不對稱的現象不僅在鐵基超導體的單晶 中發現，在其多晶樣品 中也很常見，這是否能是一種新的魚尾效應還不確定，有待進一步的

12、研究。4. 結論采用兩步固相反響法首次制備了鐵基雙摻雜Nd1-xBaxFeAsO1-2xF2x超導樣品，名義組分分別為x= 0.05, 0.1, 0.15, 和 0.2。當x= 0.1時進入超導態，摻雜量越大，轉變溫度越高，x= 0.2時Tc達50 K，磁傳輸測量說明，相應的Hc2(0)，Hirr(0)，RRR也越高，超導和磁傳輸性能有效改善。雙摻雜的樣品不僅具有較高的Tc，交流磁化率和磁化臨界電流密度研究說明，低磁場下磁通耗散在毫-微秒時間窗口變化并不明顯，而高應用磁場下其Fp對溫度依賴性強，中高溫區下降到幾 MN/m3，說明了高磁熱狀態下，當前多晶體超導樣品的磁通釘扎性能有待提高。參考文獻

13、【1】Y.Kamihara,T. Watanabe, M. Hirano, and H. Hosono, J. Am. Chem. Soc.，130(2021)，3296-3297【3】Hai huWen, Gan Mu, Lei Fang, Huan Yang, and Xiyu Zhu, Europhys. Lett.，82( 2021)，17009【4】J. Dong,H. J. Zhang, G. Xu, Z. Li, W. Z. Hu, D. Wu, G. F. Chen, X. Dai, J. L. Luo, Z.Feng, N. Fang, N. L. Wang, arXiv:

14、0803.3426, (2021)【5】X. H. Chen,T. Wu, G. Wu, R. H. Liu, H. Chen, and D. F. Fang, Nature ,4532021，761【6】G. F. Chen, Z. Li, D. Wu, G. Li, W. Z. Hu, J. Dong, P. Zheng, J. L.Luo, and N. L. Wang, Phys. Rev. Lett.，100(2021)，247002【7】Z. A. Ren,J. Yang, W. Lu, W. Yi, G.-C. Che, X.-L. Dong, L.-L. Sun, and Z.

15、-X. Zhao, Mater.Res. Innovations.，12, (2021)，105PengCheng, Lei Fang, Huan Yang, Xiyu Zhu, Gang Mu, Huiqian Luo, Zhaosheng Wang, andHai-Hu Wen, Sci. China, Ser. G.，51(2021)，719Cao Wang, Linjun Li, Shun Chi, Zengwei Zhu, Zhi Ren, Yuke Li, Yuetao Wang, Xiao Lin, YongkangLuo, Shuai Jiang, Xiangfan Xu, G

16、uanghan Cao, and Zhuan Xu, Europhys. Lett.，83(2021.)，67006Fei Han,Xiyu Zhu, Gang Mu, Peng Cheng, and Hai Hu Wen, Phys. Rev. B.，78(2021)，180503(R)HouriaKabbour, Laurent Cario and Florent Boucher, J. Mater. Chem.，15(2005)，3525Clarina de la Cruz, W. Z. Hu, Shiliang Li, Q. Huang, J. W. Lynn, M.A. Green,

17、 G. F. Chen, N. L. Wang, H. A. Mook, Qimiao Si, and Pengcheng Dai, arXiv:0907.2853, (2021)Y. Kamihara, T. Watanabe, M. Hirano, and H. Hosono, J. Am. Chem.Soc.，130(2021)， 3296-3297G Wu, H Chen, T Wu, Y L Xie, Y J Yan, R H Liu, X F Wang, J J Ying,and X H Chen, J. Phys. Condens. Matter.，20(2021)，422201

18、A. Kreyssig, M. G. Kim, S. Nandi, D. K. Pratt, W. Tian, J. L.Zarestky, N. Ni, A. Thaler, S. L. Budko, P. C. Canfield, R. J. McQueeney, andA. I. Goldman, Phys. Rev. B.，81(2021)，134512Zhi Ren, Qian Tao, Shuai Jiang, Chunmu Feng, Cao Wang, Jianhui Dai, Guanghan Cao, and Zhuan Xu, arXiv: 0811.2390, (202

19、1)Jie Yang,Xiao-Li Shen, Wei Lu, Wei Yi, Zheng-Cai Li, Zhi-An Ren, Guang-Can Che, Xiao-LiDong, Li-Ling Sun, Fang Zhou, Zhong-Xian Zhao, arXiv: 0809.3582, (2021)KiichiMIYAZAWA, Kunihiro KIHOU, Parasharam M. SHIRAGE, Chul-Ho LEE,Hijiri KITO,Hiroshi EISAKI, and Akira IYO, Phys Soc of Japan.，78(2021)，03

20、4712Jie Yang,Xiao-Li Shen, Wei Lu, Wei Yi, Zheng-Cai Li, Zhi-An Ren, Guang-Can Che, Xiao-LiDong, Li-Ling Sun, Fang Zhou, and Zhong-Xian Zhao, New. Jour. Phys.，11(2021)，025005J L Yang,W J Ren, D Li, WJ Hu, B Li and Z D Zhang, Supercond. Sci. Technol.，23( 2021)，025003M. Tropeano,M. R. Cimberle, C. Fer

21、deghini, G. Lamura, A. Martinelli, A. Palenzona, I.Pallecchi, A. Sala, I. Sheikin, F. Bernardini, M. Monni, S. Massidda, and M.Putti, Phys. Rev. B.，81(2021)，184054David Berardan, Lidong Zhao, Loreynne Pinsard-Gaudart, NitaDragoe, Phys. Rev. B.，81(2021)，094506C. Cai, B. Hozapfel, J. H?nisch, L. Ferna

22、ndez,and L. Schultz, Phys. Rev. B.，69(2004)，104531C. B. Cai, J. L. Liu, Z.Y. Liu, L. L. Ying, B. Gao, L. Peng and C. Z. Chen, J. Appl. Phys., 104(2021)，023913M. Tinkham,McGraw-Hill, New York1996Gang Mu, Bin Zeng, Xiyu Zhu, Fei Han, Peng Cheng, Bing Shen, and Hai Hu Wen, Phys. Rev. B.，78(2021)，104501Xiyu zhu, Huan Yang, Lei Fang, Gang Mu, and Hai Hu