1、催化科學與進展文獻翻譯學院：化工學院專業：化學工程與工藝班級：5姓名：潘翔學號：3011207141目錄利用光催化和人造濕地實現受污染水的再利用3摘要：31.簡介42.材料和方法42.1試驗計劃和草案42.2水源52.3準備催化劑62.5分析73.結果和討論73.1水力停留時間(HRT)的影響73.2催化劑用量的影響93.3光源波長的影響103.4.副產物消毒的控制124.研究結果125.鳴謝13參考書目：13利用光催化和人造濕地實現受污染水的再利用論文來源：Catalysis Today 175 (2011) 276282 Volume 175, Issue 1, 25 October 20

2、11, Pages 276282作者：Kuan-Chung Chen (a)(b), Yu-Hsiang Wang (a), Yen-Chi Lu (a)單位：(a) Department of Environmental Science and Engineering, National Pingtung University of Science and Technology, Neipu, Pingtung 91201, Taiwan環境科學與技術局，國立屏東科學技術大學，臺灣，屏東市，內埔鄉91201 (b) Emerging Compounds Research Center, Na

3、tional Pingtung University of Science and Technology, Neipu, Pingtung 91201, Taiwan新興合成物研究中心，國立屏東科學技術大學，臺灣，屏東市，內埔鄉91201摘要：該研究探索了利用TiO2和人造濕地實現受污染的表層水再利用的可行性。實驗中通過改變水力停留時間（HRT），光源的波長和光催化劑的用量來評估系統的工作效率。實驗結果說明有兩天HRT的聯合系統比半天HRT的聯合系統效率更高。聯合系統有效降低了被觀測水體的參數；清除污染的百分比隨著光催化劑用量的增加而提高。與單獨利用濕地系統比較，聯合系統提高了處理污水的效率。

4、關于處理后水的再利用可能性的評估說明，只有聯合系統有效地消除了三鹵甲烷（THM）以及六鹵代乙酸（HAA6）的前體，聯合系統使它們的含量降到了應用水標準的最高污染等級（MCLs）。因此該系統處理農業和生活廢水，能夠有效降低操作和維護費用。圖表摘要強調：將光催化作為預處理步驟來提高人造濕地的工作效率 被TiO2納米微粒包裹的Al2O3小球作為光催化劑 控制變量包括HRT，光源波長，以及催化劑用量 關注聯合系統處理過污水中的殺菌副產物的能否使水體達到飲用水標準 聯合系統的廢水有被用作飲用水的潛能。關鍵詞：光催化，人造濕地，殺菌副產物，水質，二氧化鈦，再利用1.簡介人口的快速增長，城市化和工業化的加劇

5、，氣候的變化使得淡水資源變得短缺。為了滿足缺水地區不斷增加的需水量，人們已經開始處理，凈化，循環以及再利用污水來供給工業，農業以及居民用水。人造濕地對于水源再利用來說，不僅是污水處理系統，還是野生動物棲息地，有著低投入，易操作，便于維持的優點。人造濕地是一種通過物理，化學，生物過程來處理污水并提高水質的自然系統。人造濕地處理有機物質的機制包括生物降解，沉淀，吸附，光催化氧化，植物吸收，揮發，植物揮發，植物促進以及植物降解。由于有機物質，懸浮固體和營養物質是生活和農業廢水的主要成分，人造濕地是一個很有前景的選項。人造濕地降解上述污染物的效率與以下因素有關：濕地設計，水源質量，溫度，植被以及管理措

6、施（影響污水質量）。很多研究表明人造濕地能夠有效地去除有機物質，懸浮固體，排泄物中的大腸桿菌，藥物以及個人護理產品（PPCPs）和營養物質。然而，人造濕地的占地面積和水力停留時間（HRT）比起傳統污水處理廠耗費更大，使得它不適于地價較高的或土地資源有限的地區。雖然有很多研究使用了人造濕地來處理工業和城市廢水，并且研究了它們的工作效率，但是沒人把它們與先進氧化技術(AOPs)結合在一起。AOPs包括生成能夠通過提高有機物生物可降解性來降低其含量的氫氧基團(OH)。多項研究證實AOPs（例如臭氧處理）后再進行生物過濾可有效清除水中有機物。部分科學家在光催化反應器中分別使用二氧化鈦(TiO2)和紫外

7、線燈作為光催化材料和光源對人造濕地進行預處理。他們發現添加光催化劑提高了處理有機物，營養物質，致病細菌和殺蟲劑的效率。目前的研究探索了結合TiO2光催化劑和人造濕地來處理污水以實現水循環。我們設想使用光催化劑作為人造濕地的預處理可以把部分非生物降解的有機物轉化為生物降解的物質，這樣就提高了人造濕地的處理效率和處理量并且縮短了它的水力停留時間（HRT）。處理系統的三個參數（HRT，催化劑用量和光源波長）是該實驗的變量。TiO2光催化劑和濕地產生消毒副產物(DBP)前體的效果是評價聯合系統排出水能否作為飲用水源的依據。聯合系統處理水中的DBP構造也是討論對象。2.材料和方法2.1試驗計劃和草案光催

8、化人造濕地主要由以下幾部分組成：一個光催化反應器，紫外線燈，一塊工作臺規模的人造濕地。未處理水容器容量25L，用蠕動泵（型號Masterflex, Cole-Parmer Co., Chicago, IL）把未處理水持續泵入光催化反應器中，同時抽出模擬人造濕地中排出的水到一個收集瓶中（流速穩定在10mL/min）。光反應器由裝在氣密性玻璃箱中的四臺紫外線燈，一根光催化劑柱組成。光催化過程利用了有兩個波長的紫外線燈（型號10 W, 28 mm O.D., manufactured by Philips），兩個波長分別叫做UVA（波長315400nm）和UVC（波長230280nm）。光催化劑柱是

9、一個0.34L的玻璃圓柱體，里面填裝TiO2/-Al2O3催化劑。工作臺規模的濕地建造在水平下表面流(HFSF)濕地模型之上。其邊長數據為40 cm (長) × 25 cm (寬) x 28 cm (高)，體積約為15L。濕地的排出水收集在一個4L的水箱中。濕地底部由5cm厚的土壤和碎石混合物作為沉積層。工作臺規模的人造濕地中種有各種水生植物，如采自臺灣屏東市Wu-Lo河（WLR）畔的蘆葦，水草，眼子菜（未處理水也采自該河）。用未處理水供給濕地系統4個月。等人造濕地處理效率穩定(通過周期性分析濕地排出水的水質來確定)后方可用于實驗研究。通過改變系統的參數（例如HRT，光源波長和光催化

10、劑用量）來評估其處理效率。系統連接后光催化劑的HRT和人造濕地要保持一定。HRT值的計算基礎是，通過根據廢水流量來分配的人造濕地模擬有效容量（12L）。實驗中的操作條件如表1所示。表1.光催化過程和人造濕地系統的操作條件液壓滯留時間 (天)0.5, 2.0催化劑 (g)225, 450光源UVA, UVC處理過程僅有光催化, 僅有濕地, 光催化與濕地圖1.光催化反應器和實驗規模人造濕地系統2.2水源水樣本取自受到農業用水和生活用水污染的臺灣屏東市Wu-Lo河。未處理水的特性如表2所示。水樣被收集在一個25L的聚乙烯水箱中，并且在4的冰箱中儲存了將近7天。在使用前水樣被升溫至室溫。參數r原始水樣

11、pH8.4 ± 0.1UV-254 (cm1)0.105 ± 0.020DOC (mg/L)8.5 ± 2.9BOD5 (mg/L)10.8 ± 2.4COD (mg/L)36.2 ± 7.4SS (mg/L)22.2 ± 6.3NH3N (mg/L)4.44 ± 0.5PO4P (mg/L)0.60 ± 0.1SDS-THMs (g/L)118.

12、0 ± 2.5SDS-HAA6 (g/L)126.7 ± 4.1表2. 臺灣屏東市Wu-Lo河水質特性2.3準備催化劑利用注入方式把TiO2納米粒子用商業用-Al2O3小球包裹，本實驗以此為光催化劑。簡單來說，把-Al2O3小球（直徑3mm）沁入含有商業用TiO2樣本（劑型Degussa P25, 80% 銳鈦礦, 20%全紅石, BET 比表面積 50 m2/g）的混合物中。持續震動5小時使TiO2附著在氣孔上。溶劑的pH值調節在5.5(H2SO4, 0.1N)。接著把小球在無有機物的水中沖洗直到溶液純凈。在105的干燥箱中處理一個

13、小時，在500火爐中煅燒24小時。最后，壓縮TiO2質量分數為10%的催化劑。從復合氧化物的形態學角度以及半定量的基本組成出發，用電子顯微鏡(SEM)和在Hitachi S-3000N系統上能量分散X光色譜分析(EDS)結果如圖2所示。圖2.(a)SEM電子顯微圖(×1000)（b）催化劑的EDS表面分析2.5分析進行分析之前，所有水樣需經過0.45微米的膜(Code C cellulose 醋酸纖維膜, 東京, 日本)進行預過濾。溶解的有機碳（DOC），生化需氧量（BOD2），化學需氧量（COD），懸浮固體（SS），氮氨化合物（NH3N），pH，在254納米波長下的紫外光吸收率(U

14、V254)，和磷酸鹽(PO4P)這些水質參數通過標準方法來測定。所有實驗試劑都是分析級別的。每種樣品需準備三份。催化劑氧化后用一中完全有機的炭分析儀(機型Model TOC-VCSH, Shimadzu, Tokyo, Japan).對DOC進行紅外氣體分析。在室溫下用UV/Vis分光光度計測定UV254。比色皿用1cm厚的石英材料。用配備了一個Ni捕獲探測器(GC-ECD)和一個自動進樣器的氣體色層分析器(Agilent HP 6890N)通過標準方法來研究模擬的三鹵甲烷分布系統(SDS-THMs)，包括氣體分析(CHCl3)，溴二氯甲烷(CHBrCl2)，二溴氯甲烷(CHBr2Cl)，三溴

15、甲烷(CHBr3)，和六種鹵乙酸模擬分布系統(SDS-HAA6)，其中有一氯乙酸(MCAA)，溴乙酸(MBAA)，二氯乙酸(DCAA)，氟溴乙酸(BCAA)，三氯乙酸(TCAA)和二溴乙酸(DBAA)。使用了30米長，直徑0.25毫米的Equity-5 毛細色譜柱(Supelco Analytical, Bellefonte, PA)。GC-ECD的操作條件上文已述。根據標準方法2350，在室溫下保溫培養48小時后，向收集的水樣中加入濃縮的氯，使游離余氯濃度保持在0.2到1.0 mg/L范圍內。3.結果和討論3.1水力停留時間(HRT)的影響水力停留時間（HRT）對水質的影響如圖3所示。被研究

16、的處理過程分為只有人造濕地，只有光催化，光催化后利用人造濕地三種。處理系統在0.5天和2天兩個HRT下工作，同時使用UVA作為光源，并且在光催化反應器中裝填225克催化劑。結果顯示2天HRT的系統在處理消除效率方面均優于同參數條件下0.5天HRT的系統。結合光催化和人在濕地的聯合系統在處理效率方面，不論HRT為0.5天還是2天，明顯優于同水質參數的另外兩種系統。單獨人造濕地系統中DOC，BOD，COD和SS的處理效率高于只有光催化的系統。在理想的系統中。光催化的任務并不是徹底分解或消除污染物，而是把不能被生物降解的物質轉化為能夠生物降解的物質，利用后續的生物處理系統去清除這些物質。然而，由于在

17、光催化過程中產生的OH，UV254的處理效果在只有光催化的系統中比只有人造濕地的系統被削弱的更多。實驗結果表明光催化系統只消除了部分污染物，而人造濕地則進一步降低了污染物的含量，同時提高了排出水的水質。之前的研究表明應用催化劑（TiO2）和紫外光的多相光催化氧化過程可以產生更多OH，從而快速降解頑固的有機污染物。從而產生更多科生物降解的有機物。因此，對于濕地系統來說，用光催化作為預處理是很必要的。在多種HRT和處理過程中還原物質SDS-DBPs的生成如圖4所示。實驗結果表明，對于單獨實驗規模的人造濕地來說，隨著HRT從0.5天升至2天，還原物質SDS-DBPs和SDS-HAA6的生成分別從21

18、%上升至44%，從30%升至47%。更久的HRT為濕地系統通過生物活動或物理沉淀消除有機污染物（DBP前體）提供了更長的時間。對于單獨的光催化，當HRT由0.5天升至2天，還原物質SDS-DBPs和SDS-HAA6的生成分別從38%上升至85%，從62%升至93%。與單獨的濕地處理相比，光催化由于破壞了有機物的結合或UV吸收帶，其消除DBP前體的效率更高。把光催化作為人造濕地系統的預處理時，頑固的有機污染物在催化反應器中被轉化成小的，更易生物降解的物質，從而被濕地系統降解。與單獨的濕地系統相比，聯合系統中還原物質SDS-DBPs和SDS-HAA6的量分別升到了62%和77%。然而聯合系統比單獨

19、的光催化系統釋放出了更多的DBP前體。我們認為濕地降解有機物的同時釋放出了些許有機物，如生物代謝產物，它們會在氯化過程中生成DBP。對于聯合系統排出水中的SDS-DBPs和SDS-HAA6，將HRT由0.5天提高到2天只能略微加強消除效率。這說明聯合系統可以在短時間內有效降低DBP前體的濃度。圖3.HRT對排出水水質的影響操作條件:光源UVA；催化劑用量225克W：人造濕地；P：光催化；P+W：光催化+人造濕地圖4.HRT對降解SDS-DBPs和SDS-HAA6的影響操作條件：光源：UVA；光催化劑用量：225g；HRT：0.5和2天W：人造濕地；P：光催化；P+W：光催化+人造濕地實驗規模的

20、人造模擬濕地的有效容量為12L，實驗中HRT為2天時污水的入流量為4.2毫升/分鐘。像Wu-Lo人造濕地一樣的平均有效深度為0.5米的15英畝人造濕地每天可以處理3.75×104立方米（CMD）的污水。在我們試驗中HRT為0.5天和2天時推薦系統的水質很穩定并且沒遇到任何問題。3.2催化劑用量的影響我們研究了在單獨光催化系統和聯合系統中光催化劑用量對光催化的影響。實驗操作條件包括：HRT為2天，UVC輻射，催化劑用量為225克和450克。清除效率通過圖5中檢測水中各項參數來體現。由圖觀察可得，每種水樣中的效率與催化劑用量成正比。這說明產生了更多的羥基自由基，它們能夠與有機污染物反應，

21、生成中間產物，造成礦化。在催化過程中。被UV輻射的TiO2/-Al2O3催化劑的活化作用體現在一系列連鎖的催化劑表面的催化還原反應上。相關反應方程式：（1）催化劑表面+hve+h+式中e為導帶電子，h+為價帶空洞空洞與水分子和氫離子的相互作用產生了非常活潑的羥基自由基。00（2）h+ + H2O OH + H+（3）h+ + OH OH氧原子充當了受體，通過還原反應生成了過氧離子(O2)圖5.催化劑用量對排出水水質的影響操作條件：光源：UVC；HRT：2天W：人造濕地；P：光催化；P+W：光催化+人造濕地（4）e + O2 O2（5）O2 + H+ HO2過氧根的進一步還原產生了過氧化氫或者過

22、氧化氫陰離子，接著參與后續反應。（6）H+ + O2 + HO2 H2O2 + O2（7）H2O2 + UV 2 OH過氧化氫的光轉化產生了自由的OH自由基團。（8）OH + 有機污染物中間產物 CO2 + H2OOH基團十分活潑并且進攻有機污染物，把它們降解成為中間產物，最終生成二氧化碳和水。用聯合系統處理污水可以得到比單獨光催化更優質的處理水。單獨使用人造濕地比起只使用光催化和用了225克光催化劑聯合系統有著更高的DOC，BODs和SS的清除效率。值得注意的是，和人工物理化學處理過程不同，自然的生物系統含有更多的有機物質，它們是由處理污水的生物的新陳代謝和污染物殘渣造成的。這說明濕地系統能

23、夠保持排出水穩定的水質等級。在這項研究中，我們觀察了聯合濕地系統和單獨濕地系統排出水中DOC，BODs，COD和SS的濃度（數據未列出）。并且，催化劑用量從225克增值450克使得聯合處理系統中水質參數的清除效率有了提高。多項研究表明光催化的有機物質降解效率開始時歲催化劑用量增加而提高，后來會下降。Sin et al解釋更多的催化劑提高了溶劑中活性基團的含量；然而，過量的催化劑會影響光催化劑表面的光吸收率。Gad-Allah et al報道增加TiO2催化劑可有效提高羥基基團與有機物質的反應速率，但是超過最佳劑量后反應效率下降。實驗中使用了450克催化劑似乎超過了最佳計量，因此并沒有顯著提高催

24、化效率。對于SDS-DBPs的減少，實驗結果表明單獨使用人造系統使得SDS-THMs和SDS-HAA6的生成分別降低了21%和47%。使用225克光催化劑使聯合系統中SDS-THMs和SDS-HAA6的生成量分別降至47%和50%。當催化劑用量提高到450克，我們發現只有SDS-HAA6的生成量進一步下降至64%。人們認為濕地系統會釋放一種與氯反應并生成DBPs的有機物質到處理水中。這可能會導致DBPs濃度的上升DBP前體清除率的下降。圖6.光催化劑用量對于DBPs生成和消除的影響操作條件：光源：UVC；HRT：2天W：人造濕地；P：光催化；P+W：光催化+人造濕地3.3光源波長的影響UV光源

25、的兩種波長，UVA和UVC被用來評估光源波長對排出水水質的影響。被控制的水體參數中的清除率如圖7所示，該次試驗聯合系統的催化劑用量450克，HRT為0.5天。對于單獨利用光催化劑的處理方法，用UVA做光源比UVC能較好的改善水樣中的各項參數。總體來說，用UVA輻射TiO2表面的持續效率高于UVC輻射。Puma et al利用催化劑分解影響激素類化合物證明了UVC的持續效率是UVA的兩倍。這說明比起UVA，在UVC輻射條件下光催化劑（TiO2）能夠產生更多的OH作用于有機物。然而，清除效率也與清除劑原子團（如碳酸鹽）的濃度有關，它們廣泛存在于自然水體中。因此，部分氧化物的中間產物需要時間礦物質化

26、。如圖7所示，UVC和UVA的清除效率與水體的特性有關。例如，UVA實驗中的DOC濃度為9.7 mg/L，UVC實驗中的DOC濃度為13.6 mg/L。更高DOC濃度的流入水導致更多的污染物被表面催化劑吸附。這樣就妨礙了所有的輻射光激發催化劑產生羥基基團。并且，Venkatachalam et al證明了在365nm光源下對羥基苯酚（4-CP）的礦物質化速率要優于235nm的光源。他們證明了利用254nm下的光源使得被激發的電子以較高的活化能通過波段間隔。這使得電子能夠輕易接觸固液相界面，比起365nm的光源，減小了電子與空洞再結合的幾率。因此，這一機理在限制UVC條件下催化劑表面OH生成方面

27、起到了至關重要的作用，降低了4-CP的礦物化效率。圖7 UV波長對流出水體質量的影響操作條件：催化劑用量：450g；HRT：2天P：光催化；P+W：光催化+人造濕地對于在各種UV條件下的光催化劑和人造濕地的聯合系統，實驗結果說明輻射波長在控制水體參數方面并沒有起到顯著的作用。光催化過程可以把高分子量的化合物轉變為低分子量的化合物，這些物質應該被人造濕地系統的生物降解和均化作用有效地消除。在使用不同處理手段時，排除水中SDS-DBPs的減少比率如圖8所示。對于只使用濕地系統處理，SDS-THMs和SDS-HAA6的生成分別下降了44%和30%，這說明了實驗規模的人造濕地能夠消除部分DBP前體，例

28、如脂肪酸和芳香族有機物。Wei et al證明了在表面水平流條件下熱造濕地系統分別消除了37%的DOC和20%的THMs。在我們的實驗中，UVA和UVC條件下SDS-THMs和SDS-HAA6的消除率分別為29%和41%以及40%和52%。聯合系統中的光催化過程有在UVC下效消除了57%的SDS-THMs和67%的SDS-HAA6，在UVA下消除了56%的SDS-THMs和60%的SDS-HAA6，這些結果與DOC和UV254的結果一致（圖7）。圖8.UV波長對減少DBPs生成量的影響操作條件：催化劑用量：450g；HRT：2天P：光催化；P+W：光催化+人造濕地3.4.副產物消毒的控制為了評

29、估處理后的能否達到應用水的標準，我們把未處理水和排出水中SDS-DBP的濃度與應用水標準做了比較。實驗中利用UVC作為光源，催化劑用量為450克，HRT為2天。人造濕地系統和聯合系統的輸入和排出水中SDS-THMs和SDS-HAA6的生成等級如圖9所示。值得注意的是臺灣應用水標準(TDWS)只評估了最大污染物等級(MCL)，總THMs (TTHMs)，后者達到了80g/L，由于WLR水被農業和民用水所污染，未處理水中SDS-THMs含量為118.0g/L，并沒有達到TDWS中TTHMs的MCL。SDS-HAA6含量測定為126.7g/L。該值并沒有達到聯邦環境保護處制定的60g/L標準。在試驗

30、規模人造濕地系統處理后，SDS-THMs和SDS-HAA6的生成分別降至92.9g/L和67.0g/L。只說明了在濕地處理過程中21%的SDS-THMs 和47%的SDS-HAA6前體被消除。聯合系統更有效地減少了SDS-THMs和SDS-HAA6的前體，使得這些SDS-DBPs的含量分別降至64.8g/L和 46.1g/L。CHCl3是SDS-THM中的最主要成分，接下來是CHCl2Br, CHClBr2和CHBr3。對于SDS-HAA6，主要成分是DCAA，占到了8090%.結果表明利用光催化作為人造濕地的與處理手段提高了消除排除水中DBPs和的效率，從而達到了飲用水標準。聯合系統具有處理

31、農業和民用廢水的潛力。聯合系統有效消除了處理水中的DBPs，使得排出水可以作為飲用水源。圖9.各種處理過程對DBPs濃度的影響操作條件：催化劑用量：450g；HRT：2天P：光催化；P+W：光催化+人造濕地4.研究結果研究結果表明利用光催化和人造濕地的聯合系統在實驗條件下能夠有效降低水體中各項指標的參數，并且減少DBP 的生成。與只用實驗規模人造濕地系統相比，增加光催化后提高了人造濕地的工作效率并且改善了水質。與傳統人造濕地相比，聯合系統有著相對短的HRT，故而不一定要建在地價低廉的地區。光源的波長只影響了光催化過程，并沒影響后續的濕地系統。更重要的是，在理想實驗條件下DBPs在排出水中的生成

32、量達到了飲用水標準的MCLs，這使得該系統能夠用于處理受有機物污染的水體并能夠制備飲用水。最好能進行一項關于光催化持續性的研究從而進一步確定聯合系統的工作效率。由于濕地系統能夠有效處理有機污染物和懸浮固體，還應該測定先用人造濕地處理，再用光催化處理的效果。如果處理水用來供應日常生活，其他水質的參數比如殺蟲劑和PPCPs也應該被納入研究范圍。5.鳴謝作者要感謝國家科學技術委員會(NSC)的財政支持。參考書目：1 N. Ran, M. Agami, G. Oron, Water Res. 38 (2004) 22412248.2 A. Gross, O. Shmueli, Z. Ronen, E.

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