基于極限學習機的混合氣體定量分析

0氣體和空氣分析方法隨著經濟的快速發(fā)展，污染也非常嚴重。實時監(jiān)測違反全球環(huán)境的氣體數量、定標和定量分析是監(jiān)測大氣污染管理和區(qū)域環(huán)境變化的重要內容。傅立葉變換紅外光譜的技術是目前監(jiān)測環(huán)境的有效方法。該方法具有精度高、低雜散散度、分辨率高、測量速度快等優(yōu)點。它可以廣泛應用于汽車尾氣、工廠香煙、廢物燃燒等熱氣體的測定。朱軍等人利用FTIR光譜測量系統,應用非線性最小二乘擬合算法實現了CO和CO2氣體濃度的定量分析;徐亮等人系統地研究了利用HITRAN數據庫合成校準光譜的方法;魏合理等人提出了提高大氣吸收光譜測量分辨率的新方法,實現了可以模擬真實環(huán)境下的氣體光譜;郝惠敏等人提出了一種核偏最小二乘特征提取耦合支持向量回歸機的混合氣體特征提取及定量分析方法;張悅等人基于單模半導體激光器的模式躍變特性,實現了甲烷濃度的檢測.極限學習機(ExtremeLearningMachine,ELM)算法是南洋理工大學G.B.Huang等人在2006年提出的一種人工神經網絡模型訓練新算法,是針對傳統的單隱含層前饋神經網絡(Single-hiddenLayerFeedforwardNeuralNetwork,SLFN)固有缺點提出的一種新思想.該算法隨機產生輸入層與隱含層間的連接權值及隱含層神經元的閾值,且在訓練過程中無需調整,只需設置隱含層神經元的個數,便可獲得唯一的最優(yōu)解.與傳統的訓練方法相比,該算法具有學習速度快,泛化性能好等優(yōu)點.本文利用ELM算法建立了混合氣體中各組分氣體濃度定量分析的數學模型,并結合遺傳算法對輸入層與隱含層間的連接權值進行了優(yōu)化,從而使得建立的模型具有更好的穩(wěn)定性和泛化性能.1elm的學習算法針對傳統神經網絡普遍存在的學習速度慢、參數多、泛化性能差等缺點,G.B.Huang等人于2006年提出了一種新的學習算法——ELM.該算法的適用對象是單隱含層前饋神經網絡,如圖1所示.設具有Q個樣本的訓練集輸入矩陣X和輸出矩陣Y分別為其中:xi=[x1i,x2i,\:,xni]T(i=1,2,\:,Q)和yi=[y1i,y2i,\:,ymi]T(i=1,2,\:,Q)分別表示第i個樣本的輸入向量和輸出向量.設隱含層神經元的激活函數為g(x),則由圖1可得,網絡的輸出T為Τ=[t1,t2,\:,tQ]m×Q=[l∑i=1βi1g(wixj+bi)l∑i=1βi2g(wixj+bi)\:l∑i=1βimg(wixj+bi)]m×Q(j=1,2,\:,Q),(1)T=[t1,t2,\:,tQ]m×Q=????????????????∑i=1lβi1g(wixj+bi)∑i=1lβi2g(wixj+bi)\:∑i=1lβimg(wixj+bi)????????????????m×Q(j=1,2,\:,Q),(1)其中:ti=[t1i,t2i,\:,tmi]T′(i=1,2,\:,Q);wi=[wi1,wi2,\:,win].式(1)可表示為Ηβ=Τ′,(2)Hβ=T′,(2)式中:T′為矩陣T的轉置;H稱為神經網絡的隱含層輸出矩陣,具體形式如式(3)所示.Η(w1,w2,\:,wl;b1,b2,\:,bl;x1,x2,\:,xQ)=[g(w1x1+b1)g(w2x1+b2)g(wlx1+bl)g(w1x2+b1)g(w2x2+b2)g(wlx2+bl)\:g(w1xQ+b1)g(w2xQ+b2)g(wlxQ+bl)]Q×l.(3)在前人的基礎上,Huang等人證明了對于一個任意區(qū)間無限可微的激活函數g:R→R,給定任意小誤差ε>0,則總存在一個含有K(K≤Q)個隱含層神經元的SLFN,在任意賦值wi∈Rn和bi∈R的情況下,有‖HN×MβM×m-T′‖<ε.因此,當激活函數g(x)無限可微時,SLFN的參數并不需要全部進行調整,w和b在訓練前可以隨機選擇,且在訓練的過程中保持不變.而隱含層與輸出層間的連接權值β可以通過求解以下方程組的最小二乘解獲得minβ∥Ηβ-Τ′∥,(4)其解為?β=Η+Τ′,(5)式中:H+為隱含層輸出矩陣H的Moore-Penrose廣義逆.簡言之,ELM在訓練之前只需確定隱含層神經元個數及隱含層神經元的激活函數(無限可微),即可計算出β.具體地,ELM的學習算法主要有以下幾個步驟:1)確定隱含層神經元個數,隨機設定輸入層與隱含層間的連接權值w和隱含層神經元的偏置b;2)選擇一個無限可微的函數作為隱含層神經元的激活函數,進而計算隱含層輸出矩陣H;3)計算輸出層權值?β:?β=Η+Τ′.2遺傳算法優(yōu)化elm的權值和閾值ELM方法因輸入層與隱含層間的連接權值隨機給定,使回歸模型易產生泛化能力與穩(wěn)定性不理想等問題.因此,本文利用遺傳算法的全局搜索能力,對ELM輸入層與隱含層間的連接權值及隱含層神經元的閾值進行優(yōu)化調整.利用遺傳算法對ELM的權值和閾值進行優(yōu)化主要包含以下4個步驟:1個體染色體設ELM的輸入層有n個神經元,隱含層有l(wèi)個神經元,則采用實數編碼方式(每個連接權值及閾值都用一個實數表示),每個個體(染色體)由兩部分組成:輸入層與隱含層神經元間的連接權值和隱含層神經元的閾值,每個個體的長度為(n×l+l),即s=[w11,\:,w1n,w21,\:,w2n,wl1,\:,wln,b1,\:,bl]n×l+l.(6)初始種群由若干個體構成,種群的規(guī)模一般為20～100.2提取規(guī)避連接權針對每個個體,利用訓練集的信息,計算ELM隱含層輸出矩陣H及其Moore-Penrose廣義逆H+,根據式(5)計算隱含層與輸出層間的連接權值β.3驗證集的預測值本文選取驗證集的ELM預測誤差平方和的倒數作為適應度函數,即f(X)=1SSE(?Τ-Τr)=1n∑i=1(?yi-yi)2,(7)式中:n為驗證集的樣本數;?Τ=[?y1,?y2,\:,?yn]為驗證集的預測值;Tr=[y1,y2,\:,yn]為驗證集的真實值.4全局搜索能力搜索當未滿足終止條件時,種群中的個體經過選擇操作使得適應度值大的個體被保留下來,并經過交叉和變異操作產生具有全局搜索能力的優(yōu)化子種群,并返回步驟2);若滿足終止條件,則輸出整個優(yōu)化過程中最佳的個體,優(yōu)化過程結束.3定量模型的構建3.1密閉氣室的氣室本文采用北京瑞利分析儀器有限公司的WQF-520型FTIR光譜儀作為分析平臺,光譜分辨率為4cm-1,密閉氣室為100mm常規(guī)氣室;利用北京七星華創(chuàng)的CS200系列流量控制器來精確控制氣體組分的流量,從而精確控制氣體組分的配制濃度.將如表1所示的20個含有不同濃度的NO和NO2的混合氣體充入密閉氣室中,測量其透過率.其中:1#樣品的透過率光譜如圖2所示.3.2實驗結果與分析由于在實驗過程中存在一些隨機噪聲的干擾,因此在建立模型之前有必要對光譜進行預處理,本文采用平滑濾波的方法消除隨機噪聲.如表1所列,本文選擇樣品編號為1～12的共12個混合氣體樣品作為訓練集,樣本編號為13～16的共4個混合氣體樣品作為驗證集,剩余的樣品編號為17～20的4個混合氣體樣品作為測試集.選擇的待分析光譜范圍是1500～2000cm-1,波數間隔為1.929cm-1.以該波數范圍內含有的260個波數點透過率作為ELM的輸入,對應的NO與NO2氣體濃度作為ELM的輸出.不失一般性,本文設隱含層的神經元個數為100,即ELM的網絡結構為260-100-2.設初始種群由(-1,1)范圍內的隨機數產生,選擇操作采用輪盤賭法,交叉操作采用算術交叉法,變異操作采用非均勻變異法和遺傳算法相關的參數取值,如表2所示.4氣體模型的均方誤差利用上述方法建立NO與NO2混合氣體的濃度定量分析模型,測試集的一次預測結果如表3所列.從中可以計算出:1)對于NO氣體而言,ELM模型的均方誤差為6793.5,經過遺傳算法優(yōu)化后的ELM模型的均方誤差為2243.3;2)對于NO2氣體而言,ELM模型的均方誤差為10791.5,經過遺傳算法優(yōu)化后的ELM模型的均方誤差為6683.3.上述實驗結果表明:利用ELM可以準確、快速地建立混合氣體的各組分濃度的定量分析模型,且經過遺傳算法優(yōu)化后,模型的穩(wěn)定性和泛化性能均有顯著的改善.5elm的應用為了實現混合氣體各組分濃度的定量分析,本文利用ELM建立了NO與NO2混合氣體的定量分析模型.實驗結果表明: