1、第五章 非線性折射率效應重點內容：光學克爾效應光致非線性折射率，非線性折射率與光強成正比，。討論自作用和互作用兩種光克爾效應。自聚焦效應高斯光束橫向光強分布不均勻性引起光束自聚焦或自散焦。討論穩態和動態理論，及相關的時間和空間自相位調制現象。5.1 光學克爾效應光學克爾效應與克爾電光效應，兩個效應基于不同機理：克爾電光效應線偏振光通過加有靜電場的透明介質（如玻璃）感生雙折射，變成橢圓偏振光的現象。兩垂直偏振的o光與e光的折射率的差與外加電場強度成正比，。這是線性光學效應。 光學克爾效應光電場直接引起的折射率變化的效應，其折射率變化大小與光電場的平方成正比，。稱為非線性極化率，相應于三階折射率實

2、部的變化，是三階非線性光學效應。被稱作光學克爾效應，或簡稱為克爾效應。具有克爾效應的介質稱為克爾介質。演示光克爾效應，需要兩種光：泵浦光產生非線性極化率的強光；信號光探測非線性極化率的弱光。產生非線性極化率的方式不同，有兩種光克爾效應：自作用光克爾效應：用信號光本身的光強泵浦，引起相應于信號光頻率的介質折射率變化，同時由信號光直接探測。交叉（互）作用光克爾效應：用頻率（）不同（或偏振方向不同）的強泵浦光，引起相應于信號光頻率的介質折射率變化，同時用頻率為的信號光探測。兩種光克爾效應：(a) 自作用克爾效應；(b)互作用克爾效應設信號光頻率為，泵浦光頻率自作用和互作用克爾效應的非線性極化強度分別

3、表示為：(5.1.1)(5.1.2)在光波傳輸過程中，介質折射率變化會引起光的相位變化。一個沿方向傳播的單色波，傳至處，引起介質折射率變化，光波的相位變化為(5.1.3)表明光致折射率變化調制了相位；對自作用光克爾效應和交叉作用光克爾效應，相應地存在著自相位調制（SPM）和交叉相位調制 (XPM)。 自作用光克爾效應以下推導頻率為的光的自作用光克爾效應折射率與光場的關系。僅考慮一階和三階效應： 一階極化率三階極化率極化率皆取實部，則總極化強度為(5.1.4)根據和，得將式() 代入，定義有效三階極化率，兩邊消去得(5.1.5)是總介電系數，為實數。利用關系和得將它代入(5.1.5)式，得到(5

4、.1.6)總折射率為(5.1.7)前項為線性折射率，后項為非線性折射率：(5.1.8)可見非線性折射率與場振幅平方成正比，比例系數稱為非線性折射系數：，()它與有效三階非線性極化率實部成正比。式()變成。 ()利用，則(5.2.11)可見非線性折射率與光強成正比，比例系數稱為非線性折射系數：,()它與三階極化率的實部成正比。總之， ()光克爾效應引起的光致折射率變化的物理機制很多;不同的非線性機制有不同的響應時間，因此產生光克爾效應需要用不同脈寬的脈沖光或者連續光來激勵。表5.1.1列出了幾種光克爾效應的物理機制、非線性折射系數、響應時間和所需激勵光脈寬。表5.1.1幾種光克爾效應的物理機制與

5、參數機 制非線性折射系數(esu)響應時間激勵光脈寬電子云畸變10-1310-1410-13ps分子空間再分布10-1210-1310-13ps極性分子取向變化10-1110-1210-1110-12ns電致伸縮10-10 10-1110-810-9ms熱致折射率變化10-410-510.1連續可見，克爾介質的非線性折射系數越大，介質的響應速度越慢。 交叉作用光克爾效應考慮一種特殊情況的互作用光克爾效應。頻率為的單色信號光與頻率為的單色泵浦光同沿方向傳播，但是兩者的偏振方向不同：泵浦光沿方向偏振；信號光沿平面內的某任意方向偏振，如圖5.1.2所示。圖5.1.2信號光與泵浦光的傳播方向與偏振方向

6、泵浦光引起介質折射率（極化率實部)發生變化，從而分別由信號光電場的和分量產生的非線性極化強度的和分量為(5.1.14)(5.1.15)把(5.1.15)代入方向的耦合波方程，得到 (5.1.16)若認為泵浦光不隨變，就可解得方向的信號光場強 (5.1.17)上式指數因子中的方括弧內的量正是信號光在方向的非線性折射率，記為，(5.1.18)同理，信號光在方向的非線性折射率算得為(5.1.19)可見折射率變化與泵浦光的場強平方成正比。這種光致雙折射效應（互作用光克爾效應）的強弱可用克爾系數來度量，克爾系數定義為(5.1.20)將(5.1.18)和(5.1.19)代入(5.1.20)，得到克爾系數與

7、三階極化率的關系(5.1.21)光克爾效應提供了一種改變介質的折射率和光的相位的方法，在外加泵光電場的作用下，它可使各向同性的非線性介質變成各向異性的單軸晶體。當線偏光通過長度為的介質時，o光和e光之間有一個相位差為(5.1.22)可見o光和e光間的相位差與泵浦光場強的平方（或泵浦光的功率）成正比。當泵浦光功率使時，入射光的偏振面旋轉900。因此可以設計一個克爾光開關，如圖5.1.3所示。圖5.1.3用作快速光開關的光克爾盒 克爾盒內裝硝基苯等有機液體，信號光用He-Ni激光器產生，泵浦光源用YAG皮秒激光器。起偏器和檢偏器正交放置，濾光器用以阻擋泵浦光，只通過信號光。當泵浦光作用使信號光偏振

8、面旋轉900時才有信號光輸出。5.2 光束的自聚焦在克爾介質中傳輸的單模激光束，由于高斯型的橫向分布，光束中心與邊沿的光強不同，據，造成折射率沿徑向的非均勻分布，使介質產生類似透鏡的作用，可以對光束進行聚焦或散焦。非線性折射系數的符號可正可負。取正值時()為自聚焦（正透鏡效應）；取負值時()為自散焦（負透鏡效應）。自聚焦和自散焦如圖。自散焦（負透鏡效應）(a) 自聚焦圖5.2.1 自聚焦和自散焦(b) 自散焦圖 自聚焦與自散焦示意圖圖 自聚焦與自散焦示意圖對于自聚焦，沿介質的徑向從軸心到邊沿高斯光束的電場強度是逐步衰減的，據，因而折射率也是逐步減小的。可以把光束經過的光路看成一個折射率漸變的波

9、導，其作用就像一個自聚焦透鏡。對于自散焦，情況正好相反，其作用就像一個自散焦透鏡。圖 自聚焦透鏡對光束的會聚作用根據漸變折射率自聚焦透鏡端面處最大數值孔徑公式為最大的會聚角，近似有； 是介質的線性折射率；是中心軸上折射率， 是邊沿的折射率，該處光場近似為零，故。對小角，。等式兩邊平方，得到 ，所以（5.2.1)而另一方面，若介質入射面是高斯激光的束腰位置（如圖），高斯型激光的衍射角近似為圖高斯光束的衍射，(5.2.2)式中為波矢，為束腰半徑。對比式(5.2.3)和式(5.2.2)，有。(5.2.3)由此可見在自聚焦過程中同時存在著兩種互相競爭的作用：引起光束會聚；衍射引起光束發散。光越強，光束

10、會聚越小；會聚半徑越小，則衍射越強。以后會證明只要滿足 或 ，(5.2.4) 則自聚焦始終強于衍射，直至其他非線性效應（如受激散射、雙光子吸收、光擊穿等）終止自聚焦過程。因為關系也要滿足，為產生自聚焦所需要的，必須用強激光。例如，設， ，和由式(5.2.4)，是要求功率高于1 MW/cm2的脈沖激光入射介質，就能產生自聚焦。如果自聚焦過程與激光的衍射達到平衡，會出現一種自陷效應（self-trapping）。穩定的自陷實際上就是一種空間光孤子。5.1.1 穩態自聚焦如果介質的響應時間遠小于入射激光的脈沖寬度，此時自聚焦現象的理論可以采用穩態方法處理。以下介紹自聚焦的近軸穩態理論。由時域非線性波

11、動方程(2.1-16)，令得。 (5.2.5)假定介質是各向同性的，以上方程中的為標量，設為線偏振的，（5.2.5）可寫成標量方程，并采用柱坐標，式(5.2.5)左邊第一項為 (5.2.6)式中。對克爾介質，考慮三階非線性，利用()，在（5.2.5）式右邊的寫成 (5.2.7)注意和，則方程（5.2.5）變為(5.2.8)代入沿方向傳播的單色光電場和極化強度(5.2.9)其中，為介質的線性折射率。則方程(5.2.8)左邊的第二項為(5.2.10)方程 () 中考慮到復數場振幅是z的緩變函數，因此略去了含的項。方程(5.2.8)中的左邊第三項和右邊第一項含有(5.2.11)方程（）中考慮了穩態情

12、況，略去了含和的項。將 (5.2.10) 與 (5.2.11)代入 (5.2.8)，該式變成(5.2.12)此即拋物型的穩態自聚焦波動方程。進一步考慮入射光強和波面的分布是軸對稱的，采用園柱座標，一般情況光波不是平面波，復振幅可表為如下形式： (5.2.13)式中表示光場的振幅函數, 表示實際波面與平面波的幾何差異，二者皆為軸對稱的實數。是光場的相位。將式（5.2.13）代入方程（5.2.12），再分成實部和虛部兩個方程，這是相位和振幅相互耦合的耦合方程：(5.2.14)(5.2.15)方程(5.2.14)反映能量關系。對(5.2.14)在整個橫截面上積分，可得(P為通過整個橫截面的總功率)，

13、這表明能量是守恒的。方程(5.2.15)描述光的波面（相位）變化，表明波面的變化由等式右邊兩項所代表的作用確定：第一項為衍射作用，第二項為非線性作用。此方程難于直接求解，只能近似求解。方程()可以在近軸條件下近似求解。在該條件下，光束截面內的光強分布為高斯型，光斑尺寸沿z軸不斷變化。當=0時為球面波形式。時波面仍可近似看作球面波，只是球面曲率中心在軸上的位置沿z軸不斷變化。方程(5.2.15)的解的形式可寫為(5.2.16)(5.2.17)為徑向坐標，為光束的半徑, 為波面的半徑。當時為平面波，。將(5.2.16)和(5.2.17)代入(5.2.14)，利用和可得(5.2.18)對于近軸光，則

14、。并據(5.1.10)的定義, 則, 因此方程（5.2.15）中的()可作如下近似(5.2.19)因為， 近似為z=0處的折射率變化。將式(5.2.16)，(5.2.17)和(5.2.19)代入式(5.2.15),可得以下兩方程 (5.2.20)(5.2.21)式中 (5.2.22)將方程（5.2.18）兩邊對z微分，利用（5.2.21），可得將上式兩邊乘以，并積分可得積分常數C由初始條件、來確定，則得則方程（5.2.23）進一步解得：(5.2.23)這是各向同性非線性介質中旁軸近似解的光束半徑隨z變化規律。 方程(5.2.25)中的決定了光束傳播的規律，也可以表達為(5.2.24)因此的物理

15、意義是光致折射率變化作用與光的衍射作用之比。當時，據式(5.2.4)，即，或，相當于非線性作用與衍射作用達到平衡。 根據方程(5.2.23)，若入射光為平面波，方程(5.2.23)簡化為(5.2.25)可見，當時，光束會聚，為自聚焦情況。光束在焦點處形成焦點，即。當時，光束發散，為自散焦情況。而當時，保持光束半徑不變，屬于自陷獲情況。一般情況下，由方程 (5.2.23)，令可算得自聚焦焦點位置(5.2.26)此式也可改寫為光功率表示形式。因通過整個橫截面的總功率為則有(5.2.27)定義時的光功率為臨界功率，由公式(5.2.27)得(5.2.28)利用式(5.2.27)和(5.2.28)，式(

16、5.2.26)可改寫為(5.2.29) 以下討論在不同入射波面的情況下，聚焦光束截面尺寸隨傳播距離變化的情況：1) 當平面波入射，自聚焦的焦距為正值(5.2.30)越小，越大，越小。2) 當會聚光入射，則焦距滿足(5.2.31) 若入射波為弱會聚，即，上式右邊第二項取“+”號，此時只有一個向入射方向移動的焦點； 若入射波為強會聚，即，上式右邊第二項取“”號，即有兩個聚焦點存在。3) 當入射波為發散波，則焦距滿足(5.2.32)光束在介質中逐漸由發散轉為會聚的條件為，即。表明當入射光功率一定時，只有入射光發散不太大時，才有可能在介質中形成自聚焦。圖5.2.4給出在不同入射條件下的自聚焦光斑尺寸變

17、化的圖象。圖5.2.4不同入射條件下的自聚焦光斑隨z的變化圖象(a) 平行光入射；(b)弱會聚光入射；(c)強會聚光入射； (d)弱發散光入射。5.1.2 . 動態自聚焦 如果入射激光是短脈沖的，必須考慮光束參量隨時間的變化。若入射激光的脈寬不很窄，在求解波動方程(5.2.8)時，仍可略去對時間的二階導數，但要保留對時間的一階導數，同時仍然保留場對坐標的緩變條件。由此公式（5.2.12）變成(5.2.33)這里為群速度。引入新的獨立變量 和 (5.2.34)利用復合函數求導公式，于是（5.2.35)因此方程（5.2.33）可改寫為(5.2.36)比較方程（5.2.36）和（5.2.12），可看

18、出這兩個方程形式相同。所解得的自聚焦焦距公式形式也應當相同。只是對方程（5.2.36），焦距是時間的函數。在平面波入射的情況下，自聚焦焦距應為(5.2.37)如果仍用作變量，上式可表為(5.2.38)可見在動態自聚焦情況下，自聚焦焦距是隨時間變化的，而時刻的，是由時間的光功率所引起。 上面是旁軸近似得到的解，嚴格的數值解給出與的關系為(5.2.39)常數和臨界功率都可以由實驗測定。因此在入射脈沖已知的情況下，可用公式（5.2.39）計算出隨時間的變化。作為一個例子，圖5.2.5給出入射脈沖和在CS2中自聚焦焦點位置隨時間的變化曲線，其中脈沖峰值功率為=42.5,=8,=11.6 cm/1/2。

19、入射光脈沖波形上的各點先后在、 時刻出發，以介質中的光速（即虛線斜率）在介質中傳播。只有達到閾值功率的光（即時刻出發的光）首先于位置聚焦，然后焦點分裂成兩個，沿著形路線的兩個支線運動，焦點的運動速度由形線的斜率確定。自聚焦焦點運動速度由曲線的斜率確定。圖5.2.5 輸入光功率的波形與自聚焦焦點隨時間的變化第一支沿運動的焦點，速度小于光速。焦點從到是沿入射光的反方向退向起始端面，光速逐漸降為零。點對應于脈沖功率最大值，具有最短的焦距。然后從點增速到達點，速度達到，保持此速繼續前進。另一支沿運動的焦點則以大于光速甚至大于真空中的光速運動。從出發經過到達,焦點速度逐漸變慢，直至恢復速度，然后維持此速

20、運動，直至在介質端面（）處輸出。這種雙焦點的運動圖像在實驗中已得到證實。在焦點之后和從端面輸出之前可以觀察到由于焦點運動引起的細絲。如圖5.2.6。用條紋照相機可以拍攝到細絲的直徑基本相等于焦點的直徑。圖5.2.6動態自聚焦引起的細絲現象大量實驗發現，當單模光脈沖入射透明介質后，可以看到光束自聚焦使光束收縮，隨后產生一條直徑基本不變（變化20%）的約10直徑的細絲，可持續幾個厘米，；對于多模脈沖會分裂成多條細絲。這都是動態自聚焦的焦點隨時間移動的軌跡。值得注意的是，自聚焦焦點的運動速度超過光速并不違背狹義相對論，因為不同時刻的焦點是來源于入射脈沖的超過自聚焦閾值的不同部分的自聚焦，因而焦點的運

21、動并不代表整個光脈沖信號進入介質的能量傳輸過程，光脈沖的傳播速度必須用群速度來描述，它不會超光速。還有幾個有趣的現象：在各焦點處的強光()能夠使介質劇烈極化，細絲經過的區域會引起很強的受激散射現象；在光波極大值引起的焦點處停留時間最長，在該處更容易產生光損傷；當樣品長度時，細絲末端射出的光脈沖的脈寬極短。對脈寬的入射光能產生脈寬的輸出光。上述動態自聚焦的分析是基于這樣的假定：即介質對光場的響應非常快，幾乎是瞬時的。但當激光脈寬比的響應時間更短（或接近）時，自聚焦過程就必須考慮隨時間的變化。這就是瞬態自聚焦現象。圖5.2.7定性地說明當考慮隨時間變化時在激光脈沖的前沿部分如何影響其尾部的自聚焦。

22、圖中顯示了脈沖的不同部位在介質中傳播的情況。圖5.2.7 瞬態自聚焦時激光脈沖在介質中形成喇叭形傳播 當脈沖的a部位輸入時，由于介質對場來不及響應，太小，光束幾乎是線性地衍射。b部位輸入時，大了一些，但不足以引起自聚焦，光束依然衍射，但衍射角較小。當c、d、e、f部位分別入射時，由于前面部位產生的的積累足以克服衍射，產生自聚焦。越后的脈沖部分在越短的距離聚焦。但是在z較大的遠處，比較小，以至最后還變成衍射光。若同時把af 各時刻輸入光脈沖的波前連接起來，就得到圖5.2.6所示喇叭形脈沖激光的橫向輪廓。喇叭形頸部的直徑約為幾個微米。由于自聚焦變成衍射的過程很慢，形成的喇叭形相當穩定，可以傳播幾厘

23、米不變。這種穩定的形狀稱之為動態自陷。圖5.2.6可在克爾介質中用飛秒光脈沖觀察到。 5.2.3 自相位調制1. 時間自相位調制實驗發現一個線寬很窄（）的激光脈沖經過自聚焦后，從細絲區出射的光有很強的頻譜加寬。對毫微秒脈沖，加寬約幾十個波數（），而對微微秒脈沖，加寬幾千個波數以上。對亞飛秒脈沖，甚至可加寬成白光連續譜。這種自聚焦光的譜線自增寬效應是由自聚焦的相位自調制引起的。一下用一個物理理論模型加以解釋。設入射激光脈沖的光電場表示為(5.2.40)式中，是光脈沖的群速度。光功率密度為。光脈沖在自聚焦細絲中傳播，使介質的折射率發生的變化為。光束通過長為的細絲，其相位被調制，發生如下相位變化(5

24、.2.41)設入射光脈沖的中心頻率為，自相位調制引起的頻移為。相位變化引起的頻率增寬為(5.2.42)在頻域中的光振幅是頻率增寬的函數，可由付里葉變換得到(5.2.43)相應的光強的頻譜分布為(5.2.44)假設入射脈沖為脈寬約5的高斯型光脈沖，因，也應是高斯形對稱的，用公式(5.2.41)算得隨時間變化的波形，如圖3.3-8(a)上部；按公式(5.2.42)算得頻移啁啾曲線，的兩個負的和正的峰值分別對應高斯形的兩個拐點，如圖3.2-8(a) 中部； 用公式()和(5.3-44)算得的光強頻譜分布曲線如圖3.2-8(a)下部所示。可見功率譜相對于激光的頻率也是對稱的。頻譜增寬約300cm-1。

25、如果入射功率引起的相位調制是上升比下降陡得多的，則功率譜不對稱，如圖3.2-8(b)。因為，此處有最大的斜率，因此譜振幅最大，它們處于頻譜上最遠的兩端：（即）在左邊；（即）在右邊。靠近曲線的中心部分斜率最小，因而譜振幅最小。在曲線上存在著許多頻率相同圖3.2-8 光脈沖在自聚焦介質中的相位調制與自增寬功率譜但相位不同的兩對應點，這兩個點相當兩個頻率相同但相位不同的兩個波發生干涉，是相長干涉還是相消干涉，由它們間的相位差決定，因此輸出譜上出現峰和谷交替的半周期振蕩結構。每一邊的峰數目由/的整數倍數決定。由于曲線的峰頂較平坦，因此譜邊沿的峰較寬。對于不對稱的輸出功率譜，因為相應的太小，變化緩慢，使

26、振蕩數太少，且周期太長，故形成拖尾現象。2. 空間自相位調制空間自相位調制是光束橫截面上產生的自相位調制。對于高斯光束，沿徑向呈高斯分布。在中心處光最強，對應的最大。如果比大得多，那么在橫向輸出功率譜上等處出現中心對稱的峰或谷，因而遠場的投影以亮暗相間的環形結構出現，如圖3.3-2。這是同傾角、不同半徑（不同相位）的光環間的光干涉的結果。亮、暗環數接近，此數接近/的整數。最外面環的直徑由高斯形拐點處的最大斜率確定。在液晶薄膜中已觀察到約100個干涉環。圖3.2-9 是我們用有機溶液演示的一張自散焦空間環照片。圖3.2-9 自散焦空間環照片5.2.4 三階非線性極化率的Z掃描測量法 材料的三階非線性光學性質的測量方法很多，其中簡并四波混頻法我們已作過介紹， 大多數方法都要用兩束以上的光束來測量，而且一般都不能同時測出非線性極化率的實部和虛部。20世紀90年代初發展了一種Z掃描方法，不僅可用單光束測量，而且可以用同一裝置測出非線性極化率的實部和虛部，即非線性吸收系數和非線性折射率。Z掃描法測量原理見圖5.2.9。光強為的單模高斯激光束被一會聚透鏡會聚，用探測器測量會聚前的相對光強，用探測器測量會聚焦點后遠場處的光強。探測器前有一小孔光欄。首先測得無樣品時入射小孔的光功率。然后在焦點附近z處放置一個