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文檔簡介
1、氧化鎂論文:氧化鎂苯乙烯環氧苯乙烷乙腈雙氧水【中文摘要】本文主要以Mg(N0326H2Q為前體,采用直接焙燒法,制備出一系列固體MgC催化劑,并以H2O2為氧源,乙腈為溶劑,考察了其對苯乙烯環氧化反應的催化性能。同時還研究了該類催化劑的制備條件(焙燒溫度、焙燒氛圍)和反應條件(反應溫度、反應時間、H2O2的用量、溶劑種類以及溶劑的用量)對苯乙烯環氧化反應的影響。運用X射線衍射,TEM,N2吸附-脫附,熱重和CO2程序升溫脫附對催化劑的形貌結構進行了表征。結果表明,MgO表面堿的強度在苯乙烯環氧化反應中起主導作用,其表面的堿量,比表面積及孔容等因素的影響較小。在空氣氛中經750oC焙燒制得MgO
2、-750羊品堿性最強,反應性能最佳。在苯乙烯/H2O2摩爾比1/6,60oC反應10h時,苯乙烯轉化率為97.0%,環氧苯乙烷選擇性為88.4%;在氮氣氛中焙燒所得MgO羊品在催化H2O2為氧源的苯乙烯環氧化反應中,也表現出較高的催化活性。350oC空氣氛預處理,650oC氮氣氛焙燒所得MgO-350-650作催化劑,在最優條件下反應,苯乙烯轉化率為97.0%,環氧苯乙烷選擇性可達93.2%。米用其它方法制得大比表面積樣品MgO-4(279m2/g),大孔徑樣品MgO-2(294.3nm),孔容積較大樣品MgO-4和MgO-5(分別為1.609cm3/g和1.478cm3/g)等不同形貌特征的
3、MgO羊品,并比較其對苯乙烯環氧化反應的催化性能。結果進一步說明,MgO樣品的比表面積、孔徑、孔容積因素對苯乙烯環氧化反應影響相對較小。MgO表面的中強堿位堿量影響苯乙烯的轉化率,環氧化物選擇性與其堿的強度密切相關。在苯乙烯環氧化反應中,直接焙燒法得到的MgO樣品催化活性最高。另對結構具有記憶效應的水滑石也可高效催化苯乙烯環氧化反應。在其最優條件下,苯乙烯轉化率高達85.1%,環氧苯乙烷選擇性為91.1%,但其催化活性略低于MgO-750勺活性。其他金屬氧化物如ZnOFe2O3CuO等的催化活性較低。將回收的MgO崔化劑高溫活化后在相同條件下重復使用,隨著使用次數的增加,催化劑活性逐漸降低,但
4、仍較高。【英文摘要】Inthispaper,aseriesofsolidMgOwerepreparedbydirectthermaldecompositionoftheMg(NO32-6H2Oprecursor.TheepoxidationofstyrenewasstudiedovertheMgOusinghydrogenperoxideasanoxidantinthepreseneeofacetonitrileassolvent.Preparationconditionsofcatalyst,suchascalcinationtemperatureandcalcinationatmosphe
5、re,andthereactionfactorssuchasreactiontemperature,reactiontimeandH2O2dosagehaddefferenteffectsontheepoxidationofstyrene.ThestructureandmorphologyofthesampleswerecharacterizedbyX-raydiffraction,transmissionelectronmicroscopy,nitrogenadsorption-desorption,thermogravimetry,CO2temperature-programmeddeso
6、rption.TheresultsindicatedthestrengthofbasicsitesontheMgGbatalystisthekeyfactorfortheexcellentperformaneeofthecatalyst.Enhancementofthestrengthofbasicsitescanincreasestyreneconversion.Incontrast,thenumberofbasicsites,surfacearea,andporevolumeofMgOhavearelativelyminoreffectoncatalyticactivity.TheMgCS
7、amplepreparedbycalciningMg(NO326H2Oinairat750oCshowedthemoststrengthofbasicsitesandthehighestcatalyticactivityamongtheMgOsamplescalcinedat450-850oCcatalysts.Theoptimizedreactionconditionswerestyrene/H2O2molarratio=1/6,acetonitrileassolvent,60oC,and10h.Undertheseconditionstheconversionofstyreneandthe
8、selectivitytoepoxyethylbenzenewere97.0%and88.4%,respectively.TheMgOsamplepreparedinnitrogenat650oCshowedhighercatalyticactivityafterpreteatmenttemperature350oC.Undertheoptimizedreactionconditions,theconversionofstyreneandtheselectivitytoepoxyethylbenzenewere97.0%and93.2%,respectively.theMgOsampleswi
9、thdifferentmorphologies,suchaslargesurfacearea(279m2/g)MgO-4sample,largediameter(294.3nm)MgO-2sample,largeporevolumeMgO-4andMgO-5sample(1.609cm3/gand1.478cm3/g,respectively),obtainedbyothermethods.TheepoxidationofstyrenewasstudiedovertheMgCsamples.Theresultsindicatedtheeffectofsurfacearea,poresize,porevolumefactorsof
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