北京地區近地層pm25垂直分布與廓線的關系

與人類健康狀況有關的細顆粒pm.5對情緒的顯著影響，對情緒的能見度有重要影響，這主要是因為它與二次污染和區域運輸有關。目前,北京市首要空氣污染物為可吸入顆粒物PM10,而其中的PM2.5占有較高比例。PM2.5在大氣中的停留時間較長,受到復合排放源、粒子特性、氣象條件等多種因素的影響,其空間分布規律較一般氣態污染物更為復雜。對底層大氣細顆粒物的垂直分布特征進行分析,是大氣顆粒物污染空間分布特征分析的重要組成部分,能為大氣污染綜合治理決策提供新的科學依據,并可為進一步深入研究城市顆粒物的傳輸與轉化特征以及采用衛星遙感數據進行區域范圍監測等新型方法提供科學支持。賀克斌等對北京市內PM2.5水平分布的研究結果顯示,市區內PM2.5在平面上的分布較均勻;Wu等對澳門城市道路旁2～79m范圍內ρ(PM2.5)11h的監測結果表明,ρ(PM2.5)隨高度增加呈遞減趨勢。目前國內研究主要集中于分析氣體(如SO2,NOx和O3等)的垂直分布特征,對于近地層PM2.5的垂直分布特征研究鮮見報道。筆者選取秋冬兩季各14d,對北京地區距地面高8～320m范圍內的ρ(PM2.5)的垂直分布進行監測,獲得近地層ρ(PM2.5)垂直廓線;并結合同步測得的風速、風向、溫度以及濕度等氣象數據,對垂直分布的影響進行分析,最終擬合了ρ(PM2.5)垂直廓線方程。1采樣與分析1.1總體排放污染選取中國科學院大氣物理研究所內325m高的氣象塔(以下簡稱鐵塔),該塔位于北京市北三環和北四環之間的元大都古城墻附近。除南北兩側均有高層建筑樓群(分別距鐵塔小于和大于500m)之外,鐵塔附近為以平房為主的住宅及商業區,無大型煙囪,鄰近東西向為土城、小月河河道及街道,鐵塔東側為南北向的八達嶺高速公路。該塔周邊3km范圍內有亞運村、牡丹園等人口密集的居住區,其大氣污染物受交通污染以及周邊居民做飯和取暖所用燃料燃燒排放的影響較大。在鐵塔上分別選取距地面8,16,32,47,64,80,100,120,140,160,180,200,240,280和320m等15個平臺處設置慢速響應的風速、溫度、濕度(8層)觀測儀器。1.2dustrak的再標定和方法通過便攜式顆粒物實時監測儀DustTrak8520(美國TSI公司制造)監測ρ(PM2.5)的垂直分布,該儀器利用激光光散射技術(散射光強與粒子體積分數成比例),測定環境中顆粒物的實時質量濃度,與美國聯邦參考測試方法(federalreferencemethod,FRM)推薦的采樣儀有很高的相關性。測量的顆粒物質量濃度范圍為0.001～150mg/m3,采樣流量為1.7L/min。在該研究中,DustTrak每5min計數,逐時平均。采用TEOM1400a(美國Rupprecht&Patashnik公司制造)對DustTrak8520進行再標定,TEOM1400a已通過美國環保局認證,并已成為聯邦等效測試方法。采用振蕩微天平技術(taperedelementoscillatingmicrobalance,TEOM)測定環境中顆粒物的質量濃度。并通過鐵塔上的觀測儀器監測相關氣象參數(采樣時間間隔為20s)。由于不同的DustTrak讀數存在系統偏差,每次監測前均進行儀器的平行監測,平行監測的時間為28～57h不等。平行監測分析結果表明,各儀器所測的數值之間相關性較高,相關性系數(R)達到了0.96～1.00。為了消除不同儀器讀數之間的系統偏差,以編號為D1的DustTrak監測儀的讀數為基準,其余7臺DustTrak監測儀的讀數以此進行折算。由于DustTrak采用亞里桑那標準測試塵(Arizonatestdust)標定散射光強與粒子質量濃度之間的關系,因此,當監測環境顆粒物的特性與測試塵差別較大時,其讀數并不能反映顆粒物的真實質量濃度。研究中,采用TEOM1400a對DustTrak8520進行再標定。在2次試驗(采樣時間分別為2003-10-06T10:45—07T14:30,2003-11-22T11:30—24T20:00)中,編號D1的DustTrak和TEOM監測儀逐時質量濃度的比對結果有很好的相關性(相關性系數(R)為0.832～0.891),DustTrak的逐時ρ(PM2.5)是TEOM的4.4～4.9倍。對于不同的監測時段,DustTrak和TEOM所測質量濃度的比值會略有差異。1.3垂直分布監測在北京325m高的氣象塔上,分別選取秋季(2003-10-10—24,非采暖期)和冬季(2003-12-08—22,采暖期),對ρ(PM2.5)的垂直分布進行監測,監測周期內出現降水、風、晴、霧等天氣。在距離地面不同高度處(8,32,64,100,180,240和320m)布設監測點,每個高度布置1個測點,每測點放置1臺DustTrak監測儀;在對PM2.5垂直質量濃度分布進行監測的同時,進行實地氣象參數同步監測,并選取觀象臺和北京市氣象局的同步氣象資料為參考。監測的氣象參數包括風向、風速、溫度、相對濕度、氣壓和降雨量等。2結果與討論2.1質量濃度的日變化2個監測周期中ρ(PM2.5)日均值的垂直分布變化見圖1。總體而言,ρ(PM2.5)表現出了隨高度增加而顯著遞減的趨勢。在秋季,距地面8～32m范圍內,ρ(PM2.5)變化不明顯;在64m處,質量濃度的衰減幅度為19%;100m處,質量濃度有所升高,衰減幅度降至13%;在180和240m處,質量濃度的衰減幅度分別31%和36%。在監測高度內,質量濃度衰減幅度最大的點出現在320m處,該處ρ(PM2.5)均值是8m處的52%。在冬季,距地面8～64m范圍內,ρ(PM2.5)均值的衰減幅度為17%。隨著高度的繼續增加,ρ(PM2.5)均值依舊保持較大的衰減幅度。在100和180m處,質量濃度的衰減幅度分別28%和38%。而180～240m這段區域,質量濃度變化不明顯。與秋季類似,監測高度內,質量濃度衰減幅度最大的點依舊出現在320m處,該處ρ(PM2.5)均值僅為8m處的58%。進一步的回歸分析表明,在秋冬時期ρ(PM2.5)均隨高度的變化呈顯著的對數關系(置信度1-α為95%時,相關性系數為0.830～0.908)。夜間穩定邊界層及白天對流混合層是邊界層時間變化中2個特殊的、重要的過程,因此研究ρ(PM2.5)垂直分布的日變化具有實際意義。該研究選秋季和冬季2個周期,在每個周期內,以h為單位,對同時段質量濃度垂直分布廓線進行分析。圖2為秋冬季PM2.5平均質量濃度日變化曲線。由圖2可知,PM2.5平均質量濃度日變化趨勢兩季均為雙峰雙谷型,但兩季的日變化曲線略有差別,各點峰值、谷值出現的時間有所不同。秋季18:00至次日10:00以及冬季19:00至次日11:00,PM2.5時均質量濃度垂直分布隨高度的改變呈對數變化,秋冬季相關性系數(R)分別為0.846～0.968和0.863～0.963;該時段8～240m內,質量濃度平均的衰減幅度分別為4%～60%和16%～60%。而秋季白天10:00—18:00以及冬季11:00—19:00,PM2.5時均質量濃度的垂直分布與高度間的相關性較差,秋冬季相關性系數(R)分別為0.126～0.707和0.476～0.762;該時段8～240m內,平均質量濃度的衰減幅度分別為-6%～2%和2%～13%,ρ(PM2.5)極為均勻,隨高度遞減不顯著。秋冬兩季320m處衰減幅度略高,分別為27%和19%。影響ρ(PM2.5)垂直分布的氣象因素基本遵循以日為周期的變化規律,但因受天氣變化及污染程度的影響,各日ρ(PM2.5)垂直變化規律不盡相同,因此有必要對其分日的垂直分布廓線進行研究。研究表明,各日ρ(PM2.5)變化范圍較大,秋冬兩季,ρ(PM2.5)最高的8m處變化分別為3～134μg/m3和7～169μg/m3,ρ(PM2.5)最低的320m處變化為3～71μg/m3和3～126μg/m3。造成各日PM2.5平均質量濃度差異較大的原因除了受到污染源排放變化的影響之外,天氣條件的影響也不容忽視。10月10日傍晚至10月11日全天均為小雨天氣,其余各日以晴天為主,局部時間(23日夜間至24日凌晨)有輕霧。10月10—18日,風速較大,最低點8m處的風速為1.1～2.9m/s,240和320m處風速最大,分別為4.7～10.2m/s和4.6～11.8m/s,且由于10—11日的持續降水,其間ρ(PM2.5)一直維持較低的水平,11日PM2.5日均質量濃度為0.004mg/m3,據北京市空氣質量日報,11日和12日的空氣質量狀況均為優。此后,隨著天氣條件的穩定,各采樣點的ρ(PM2.5)升高。冬季試驗期內,晴天占主導,12月10日為煙及輕霧天氣。風速較大的12月11日,17—19日,320和8m處風速分別為7.5～10.8m/s和1.4～2.7m/s,相應的日均質量濃度處于較低水平;其他幾日,由于天氣相對較穩定且多次出現逆溫現象,ρ(PM2.5)相對較高。各高度ρ(PM2.5)變化趨勢基本一致,除個別日外,各日ρ(PM2.5)隨高度變化均遵循對數規律(置信度為95%時,秋冬季相關性系數分別為0.794～0.990和0.823～0.986)。但所有監測日中ρ(PM2.5)最高的12月10日和最低的10月11日,ρ(PM2.5)并非隨高度呈對數關系。2.2逆溫層與風速的關系PM2.5的空間分布規律較一般氣態污染物更為復雜,受到復合排放源、粒子特性、氣象條件等多種因素的影響。風和湍流是決定污染物在大氣中稀釋擴散的最直接,也是最本質的因子,就稀釋擴散而言,其他一切氣象因子都是通過風和湍流來影響大氣污染的。文獻顯示,風速隨高度的變化遵循對數規律,但在某些時段,風速與高度之間的對數關系不顯著。由于隨著距地面高度的增加,風場特征將出現變化,因此,在分析污染物質量濃度垂直分布時,需要獲得垂直方向上不同高度的風場(特別是風速)資料。研究中,在監測ρ(PM2.5)的同時,對風向、風速、溫度、相對濕度等氣象參數進行實地同步監測。對測得的風速資料進行分析發現,風速與高度呈顯著的對數關系,所有樣本中秋冬季風速與高度對數相關(樣本總數為557個,檢驗相關性系數(R)為0.765,自由度(N-2)為10)的概率均在84%以上(見表1),相關性系數分別為0.941和0.965,且白天和夜間的相關性系數均很高。根據以上分析,可以得到下式:dWdh=ad(lnΗ)dh(1)dWdh=ad(lnH)dh(1)式中,W為風速,m/s;H,h為高度,m;a為待定系數。風及湍流的狀態與大氣穩定度有著密切聯系,當大氣層結不穩定時,空氣中垂直湍流發展,上層風速較大的空氣容易和下層空氣混和,動能下傳;而當大氣層結穩定時,則阻抑上下層空氣的混合。逆溫層的存在,其高度、厚度及出現和消失的時間,直接影響著大氣穩定度。通過對監測周期內逐時的氣象資料分析可知,秋冬季發生逆溫的概率約為50%,風速與高度之間的對數關系與是否發生逆溫關系不顯著,但ρ(PM2.5)的垂直分布與風速以及高度之間的關系與逆溫的發生與否有著顯著的聯系。如表1所示,發生逆溫時,大多數樣本中(秋冬季概率分別為77.0%和85.1%),風速與PM2.5逐時質量濃度在垂直方向的分布呈較好的線性關系(就分日質量濃度而言,相關性系數(R)秋冬季分別為0.841～0.985和0.899～0.998);而在非逆溫的情況下,PM2.5逐時質量濃度垂直分布與風速線性相關的概率秋冬季均在26%以下,總計為25.6%。對此,當ρ(PM2.5)垂直分布與風速線性相關時,得到下式:dCdh=bdWdh(2)dCdh=bdWdh(2)式中,C為PM2.5質量濃度(同文中ρ(PM2.5)),μg/m3。若風速垂直廓線與高度遵循對數規律且質量濃度垂直分布與風速間呈顯著線性關系,即當式(1),(2)同時成立時,可得到下式:C=mlnΗ+Ν,m=ab(3)C=mlnH+N,m=ab(3)式中,N為常數項;m,a,b為待定系數。此時ρ(PM2.5)與高度呈顯著的對數關系。由表1可知,在逆溫條件下,ρ(PM2.5)與高度對數相關的概率較高,秋冬季分別為77.0%和85.1%,總計為81.5%;其中秋季逆溫下,ρ(PM2.5)與高度對數相關的樣本數為97個,占所有對數規律樣本總數的98.0%。這是由于逆溫層的存在使得大氣層結較穩定,垂直方向上的湍流受到很強的抑制,因此污染物在垂直方向上的擴散較差,ρ(PM2.5)主要受水平方向的風速影響;而非逆溫條件下,ρ(PM2.5)與高度非對數相關的概率為86.3%,主要是因為非逆溫條件下,垂直方向上的湍流強度較大,大氣擴散條件較好,污染物混合較為均勻、容易擴散。分析ρ(PM2.5)垂直分布的日變化亦可知,夜間地面輻射損失,生成逆溫的可能性較大,大氣層結穩定,PM2.5在垂直方向上不易擴散,其質量濃度與高度呈顯著對數相關關系;而晴朗的白天,特別是中午,太陽輻射強度大,地面強烈增溫,溫度梯度遞減,大氣極不穩定,垂直方向上湍流較顯著,PM2.5混合較均勻;此外,日出日落前后,雖無逆溫,大氣接近中性層結,ρ(PM2.5)與高度仍呈對數相關關系,研究發現,該時段對數相關的樣本數占非逆溫條件下ρ(PM2.5)與高度對數相關樣本總數的64.9%。在層結穩定的夜間,只要風大,照樣有一定程度的湍流,導致污染物的擴散。10月17日23:00—18日6:00,雖然存在逆溫,但ρ(PM2.5)與高度對數相關關系不顯著,可能是由于該時段風速較大,其風速均值比該監測周期內逆溫條件下的風速均值高44%～79%,使得垂直方向上形成一定程度的湍流引起PM2.5擴散。特殊的天氣條件亦對ρ(PM2.5)具有影響。10月11日無逆溫現象,ρ(PM2.5)垂直分布與高度間的對數規律不顯著,且由于小雨天氣,使得各高度ρ(PM2.5)均較低;12月10日無逆溫現象,ρ(PM2.5)垂直分布隨高度的對數變化不顯著,且當日為微風天氣,各高度的平均日風速為監測周期平均值的17%～51%,造成當日各高度處ρ(PM2.5)均較高。此外,對相對濕度的垂直梯度與ρ(PM2.5)垂直分布之間的關系進行研究發現,二者相關性不明顯,相關性系數(R)較離散(相對濕度與分日質量濃度的相關性系數(R)為0.547,與分時段時均質量濃度的相關性系數(R)為0.447)。2.3日變化同時段2.5的方差分析對PM2.5每日日間、夜間、上午時段時均質量濃度的垂直分布作相關分析發現,總體上兩兩間線性相關,而8m處質量濃度相近的時段,相關性系數(R)較高,基本在0.9以上,故對各時段的質量濃度分布按8m處的值進行分段,根據式(3)對其修正,將每段的數據運用最小二乘法擬合出相應的回歸方程,并對方程進行驗證和方差回歸。方程為:C=mlnΗ+n+c(4)C=mlnH+n+c(4)式中,c為8m處的ρ(PM2.5),μg/m3。以冬季8m處PM2.5日均質量濃度(50～70μg/m3)為例,該回歸段包括12月9日,13日,14日,21日和22日,各日日均質量濃度垂直分布相關性系數(R)為0.953～0.998,選取9日,13日和21日的ρ(PM2.5)垂直分布數據,運用最小二乘法對其進行回歸分析,得到下式:C=-10.094lnΗ+19.082+c(5)C=?10.094lnH+19.082+c(5)式中,c為50～80μg/m3。將14日和22日8m處的ρ(PM2.5)代入式(5),得到模擬值,取置信度1-α=95%,對實測值和模擬值進行方差分析,結果(見圖3(a),(b))顯示,14日和22日各自監測值與模擬值的相關性系數(R)為0.957和0.959,概率(P)為0.764和0.772,均大于0.05,說明二者之間的差異無統計學意義。表2,3列出了PM2.5分日日均和日變化同時段ρ(PM2.5)垂直分布廓線方程(式(4))的系數,對這些方程進行驗證,結果(見圖3(c),(d)及表4)表明,模擬值與監測值吻合較好,平均相對誤差分別低于8%,其中分日日均質量濃度模擬值偏高,為7.1%;日變化同時段ρ(PM2.5)模擬值偏