1、中國環境科學 2010,30(7:914923 China Environmental Science 長江三角洲區域輸送對上海市空氣質量影響的特征分析張艷1,余琦1,伏晴艷2,馬蔚純1* (1.復旦大學環境科學與工程系,上海 200433;2.上海市環境監測中心,上海 200300摘要:采用MM5/CMAQ模型模擬了2004年長江三角洲地區大氣污染物的輸送與擴散對上海地區空氣質量的影響,并定量研究了外部源區域輸送和本地源對上海市空氣質量的貢獻.結果表明,上海地區受本地源和外地源的影響程度及相互比例隨著季節的變化存在很大差異;一次污染物SO2和二次污染物SO42-所受到的影響也呈現不同的特點.

2、外部源區域輸送對上海地區SO2濃度的貢獻率為7%17%,而對SO42-濃度的貢獻率在60%70%.貢獻率垂直廓線分析表明,上海地區SO2外部源貢獻率隨高度存在著明顯的變化,總體上隨高度的增長呈非線性增長,而SO42-外部源貢獻率隨高度的變化不明顯.關鍵詞:長江三角洲;MM5/CMAQ模型;區域大氣污染;輸送;上海;空氣質量中圖分類號:X511 文獻標識碼:A 文章編號:1000-6923(201007-0914-10Impact of the transport of atmospheric pollutants from the Yangtze River Delta on the air

3、quality in Shanghai. ZHANG Yan1, YU Qi1, FU Qing-yan2, MA Wei-chun1* (1.Department of Environmental Science and Engineering, Fudan University, Shanghai 200433, China;2.Shanghai Environmental Monitoring Center, Shanghai 200300, China . China Environmental Science, 2010,30(7:914923Abstract:Impacts of

4、the transport of atmospheric pollutants from Yangtze River Delta on the air quality of Shanghai in 2004 were simulated using MM5/CMAQ. Contributions of concentration from regional and local sources were qualified. The impacts on air quality of Shanghai from the local and regional sources were depend

5、ent on the different seasons. The impacts from the primary and secondary pollutants were also different. The contributions of SO2 in Shanghai from outside the city were 7%17%, while those of SO42-ranged from 60%70%. The contribution of SO2 in Shanghai from outside the city increased significantly wi

6、th heights nonlinearly in general, while those of SO42- had no significant variations with heights.Key words:Yangtze River Delta;MM5/CMAQ;regional air pollution;transport;Shanghai;air quality研究表明,一個城市或區域的空氣質量往往受到本地源和周邊源的綜合影響1-2.在中國,以北京、天津為經濟中心的京、津、冀地區以及以香港、深圳、廣州為經濟中心的珠江三角洲地區,區域污染物輸送問題得到了較多的研究3-8.上海作

7、為中國的國際大都市,空氣質量問題受到國內外的關注,其所處的長江三角洲地區經濟快速發展,尤其是能源消耗增長、城市群的拓展和崛起等,使得區域性大氣環境問題在近些年來日益突出9.眾多研究表明,上海自身排放的大氣污染物在影響區域環境的同時,其空氣質量也在遭受著區域污染源的影響10-13.目前,對以上海為中心的長江三角洲地區大氣污染物的輸運與相互影響狀況仍缺乏較系統的研究.本研究采用目前應用較廣泛的Model-3模式研究長江三角洲地區大氣污染物長距離輸送與擴散及其對上海市環境空氣質量的影響.并從典型日和典型月2種時間尺度上來定量揭示本地源與周邊源對上海市空氣污染的貢獻,以期為長江三角洲地區大氣污染防治規

8、劃提供參考.1研究方法及資料1.1模式系統及計算方案Model-3是US EPA研制的第3代空氣質量收稿日期:2009-12-28基金項目:國家“863”項目(2008AA06Z401,2007AA06A401;教育部新教師基金項目(2008024610*責任作者, 副教授, wcma7期 張 艷等:長江三角洲區域輸送對上海市空氣質量影響的特征分析 915預報和評估系統,總體上由氣象模式、排放模塊及多尺度空氣質量模式3大部分組成14.本研究使用CMAQv4.4,由MM5提供區域氣象場.大尺度氣象背景場和邊界條件采用歐洲氣象中心的1°×1°再分析資料(6h 間隔.氣

9、象場模擬采用三層區域嵌套(網格距分別為81,27,9km,第三層模擬區域的中心點為121.0°E 和30.7°N,在水平方向有117×113個格點,網格距為9km,采用蘭勃特 Lambert投影;垂直方向采用坐標,取不等距網格,共有24層,其中有近一半分布于2km 以下,以便更好地描述大氣邊界層結構.模式考慮的下墊面類型有24種,來源于美國USGS 衛星觀測資料,其空間分辨率為2(約3.7km.空氣質量模式CMAQ 模擬采用單重網格模擬,網格距為9km,取氣象場第三層區域的中間部分,網格系統中東西方向、南北方向各96個網格.模擬區域覆蓋長江三角洲16個城市上海、蘇

10、州、無錫、常州、鎮江、南京、揚州、南通、泰州、杭州、嘉興、紹興、寧波、湖州、舟山、臺州.模式的初始和邊界條件根據文獻值和觀測值綜合確定. 1.2 大氣污染物排放清單本研究所建立的上海地區大氣污染源排放清單主要針對固定點源、機動車線源和植物面源3類,研究區域范圍內其他地區的污染源排放由環境統計年鑒等資料綜合得到.本研究主要關注常規基準污染物SO 2、NO x 、PM 、VOCs 和CO 的排放,而NH 3則以東亞地區污染源排放清單(REAS數據為基準分攤到各網格上.排放清單重點考慮高架大點源,低矮排放源(50m 高度以下則作為面源處理.固定大點源污染物排放量的估算采用的是排放系數法.具體計算公式

11、如下:EC i i iE C = (1式中:E 為某種污染物的排放量;C i 為第i 種能源的排放系數;EC i 為第i 種能源的消耗量.各企業的排放系數參照文獻15-17,并結合各企業的燃料、爐型信息來選取.機動車污染物排放采用歐盟COPERT 模型進行估算.植物面源主要考慮異戊二烯和單萜這兩類化合物,其排放量的估算采用BEIS 模型,通過下列公式進行估算:EF i i i iE D A = (2式中:E 為研究地塊內所有植被的排放總量;EF i 為第i 種植被的排放因子; D i 為第i 種植被的葉生物量密度,gdw/m 2; A i 為該地塊內第i 種植被的面積.排放因子通常需要根據環境

12、條件(光照和葉溫來進行修正.其修正方法如下18:S EF EF i T L C C = (3式中:EF S 為葉溫303K,光合有效通量PAR 為1000µmol/(m 2s的標準條件下的VOC 排放系數, µgC/(g h;C T 、C L 分別為溫度和光照的修正系數.葉生物量的季節修正采用文獻19在研究歐洲的生物排放時采用的有效積溫的方法.根據排放清單統計,2004年長江三角洲16個城市共排放SO 2 197.9萬t,NO x 128.9萬t,PM 351.0萬t, CO 60.8萬t,VOCs 16.1萬t.其中,上海市SO 2, NO x 和PM 排放分別占區域總排

13、放的26.44%, 23.97%,6.01%.利用ArcGIS 、根據各地的土地利用性質將排放數據定位到模擬區域,結果表明有重點排放源所占的網格,其污染物的排放量要明顯高于周邊地區.這些重點排放源主要集中在上海、蘇州、南京、鎮江、無錫一帶以及杭州、寧波、嘉興地區. 1.3 貢獻率的計算方法為了區分周邊污染源和本地源對上海市空氣質量的影響,采用數值模擬控制實驗進行貢獻率研究.體現為在源排放清單的輸入中分別單獨考慮上海本地排放源、江蘇地區排放源和整個模擬區域排放源3種情況.其中輸入完整模擬區域排放源清單時的模擬結果為基準濃度場.本地源的貢獻率為單獨考慮上海排放源的模擬結果占基準濃度場的百分比,而江

14、蘇源的貢獻率為僅考慮江蘇源時的模擬結果占基準濃度場的百分比,扣除上海本地源和江蘇源影響后的百分比即是浙江源對上海空氣質量的貢獻率.濃度場統計區域為落在上海地區的所有網格,以網格平均值為計算對象. 1.4 模型性能校驗為了檢驗Models3模型在本研究中的性能,選取長江三角洲地區南京小校場(站號58238、916中 國 環 境 科 學 30卷上海寶山(站號58362和杭州(站號584573個常規氣象站的觀測值與MM5模擬的風速、風向和地面氣溫進行比較.(a 南京246810121416182001-01 T 08:0001-02 T 03:0001-02 T 22:0001-03 T 17:00

15、04-16 T 11:0004-17 T 06:0004-18 T 01:0004-18 T 20:0007-29 T 14:0007-30 T 09:0007-31 T 04:0007-31 T 23:0010-10 T 17:0010-11 T 12:0010-12 T 07:0010-13 T 02:00風速(m /s -100-402080140200*風向(度風向(°(b上海0246810121416182001-01 T 08:0001-02 T 03:0001-02 T 22:0001-03 T 17:0004-16 T 11:0004-17 T 06:0004-18

16、T 01:0004-18 T 20:0007-29 T 14:0007-30 T 09:0007-31 T 04:0007-31 T 23:0010-10 T 17:0010-11 T 12:0010-12 T 07:0010-13 T 02:00風速(m /s -100-2060140220300380風向(度風向(° (c杭州246810121416182001-01 T 08:0001-02 T 03:0001-02 T 22:0001-03 T 17:0004-16 T 11:0004-17 T 06:0004-18 T 01:0004-18 T 20:0007-29 T 1

17、4:0007-30 T 09:0007-31 T 04:0007-31 T 23:0010-10 T 17:0010-11 T 12:0010-12 T 07:0010-13 T 02:00風速(m /s -100-2060140220300380風向(度風向(°時刻圖1 模擬與觀測的風速、風向對比Fig.1 Comparison of the simulated wind with theobserved one模擬風速觀測風速 模擬風向觀測風向(a南京-5051015202530354001-01 T 08:0001-02 T 03:0001-02 T 22:0001-03 T

18、17:0004-16 T 11:0004-17 T 06:0004-18 T 01:0004-18 T 20:0007-29 T 14:0007-30 T 09:0007-31 T 04:0007-31 T 23:0010-10 T 17:0010-11 T 12:0010-12 T 07:0010-13 T 02:00溫度(攝氏度模擬溫度觀測溫度溫度(b上海-5051015202530354001-01 T 08:0001-02 T 03:0001-02 T 22:0001-03 T 17:0004-16 T 11:0004-17 T 06:0004-18 T 01:0004-18 T 20

19、:0007-29 T 14:0007-30 T 09:0007-31 T 04:0007-31 T 23:0010-10 T 17:0010-11 T 12:0010-12 T 07:0010-13 T 02:00溫度(模擬溫度觀測溫度(c杭州-5051015202530354001-01 T 08:0001-02 T 03:0001-02 T 22:0001-03 T 17:0004-16 T 11:0004-17 T 06:0004-18 T 01:0004-18 T 20:0007-29 T 14:0007-30 T 09:0007-31 T 04:0007-31 T 23:0010-1

20、0 T 17:0010-11 T 12:0010-12 T 07:0010-13 T 02:00溫度(模擬溫度觀測溫度時刻圖2 模擬與觀測溫度對比Fig.2 Comparison of the simulated temperature with theobserved one由圖1和圖2可見,在所選取的4個時段(1月1日8:00至4日8:00、4月16日8:00至19日8:00、7月29日8:00至8月1日8:00、10月10日8:00至13日8:00共4個典型時段292個時次內,南京、上海和杭州站點所在網格的模擬風速、風向與相7期張艷等:長江三角洲區域輸送對上海市空氣質量影響的特征分析 9

21、17應站點的觀測值在變化趨勢上吻合較好,能較好地反映風隨時間的變化特征以及溫度的季節變化特征.總體上來看,模擬風速比觀測值偏高(圖1,2者線性相關系數在0.7左右.而模擬的溫度與觀測值較接近(圖2,線性相關系數達到0.97.選取上海楊浦復旦大學監測點和浦東張江國控監測站的監測數據來驗證部分時段相應網格上CMAQ模擬的SO2、NO x和SO42-濃度結果(圖3.由圖3可見,SO2和NO x觀測值在4月11日中午前出現了一個高值,而模擬值在相應時段也出現一個峰值,但濃度升高的幅度偏小且出現峰值的時刻有所提前.這一方面是由于模擬的風速值較觀測值大,氣象模式的時空靈敏度尚不足以“捕獲”這一小尺度變化,

22、另一方面可能是由于污染源排放強度較真實的源強偏低.但模擬值與觀測值隨時間的總體變化趨勢還是同步的. SO42-的模擬與復旦站點實際觀測值在數值大小和變化趨勢上較為一致.2結果與討論考慮到季節變化對區域污染物的傳輸有較大影響,選擇代表春、夏、秋、冬的典型月和上海地區大氣污染指數(API較高的典型日分別進行模擬計算.2.1 典型日模擬結果選用上海地區2004年API較高、污染較重的典型日(1月3日、4月16日、7月31日和10月12日進行模擬,通過控制實驗來研究周邊污染源和本地源對上海市空氣質量的影響. API指數和天氣背景狀況見表1.表1典型日API指數及天氣背景Table 1 API and

23、weather background in typical days日期PM10SO2NO2天氣背景01-031729278整個東部沿海地區處于高壓控制區,長江三角洲位于高壓的中部,天空晴朗無云04-1614992115長江三角洲地區處于均壓場中,有少量云07-31967750長江三角洲地區處于低壓后部的均壓場中,云量中等,東風,局部地區有氣流輻合10-1214584107整個東部沿海地區位于高壓的底部,多云,有大風,風向由北轉向東北,部分地區受下沉氣流控制 918中 國 環 境 科 學 30卷 1.431.291.141.000.860.710.570.430.290.140.00120.9

24、°E 121.3°E 121.7°E 122.1°31.6°N31.2°N30.8°N30.4°N10m/s1.431.291.141.000.860.710.570.430.290.140.00120.9°E121.3°E121.7°E 122.1°31.6°N31.2°N30.8°N30.4°N 10m/s1.431.291.141.000.860.710.570.430.290.140.00120.9°E 121.3&#

25、176;E 121.7°E 122.1°E 31.6°N31.2°N30.8°N30.4°N10m/s1.431.291.141.000.860.710.570.430.290.140.00120.9°E121.3°E 121.7°E122.1°E 31.6°N31.2°N30.8°N30.4°N 10m/s150100500120.9°E 121.3°E 121.7°E 122.1°E 31.6°N31.

26、2°N30.8°N30.4°N10m/s150100500120.9°E121.3°E121.7°E 122.1°E31.6°N31.2°N30.8°N30.4°N 10m/s20018016014012010080604020120.9°E 121.3°E 121.7°E 122.1°E31.6°N31.2°N30.8°N 30.4°N 10m/s1009080706050403020100120.9&#

27、176;E121.3°E121.7°E 122.1°E31.6°N31.2°N30.8°N30.4°N10m/s圖4 典型日部分時段污染物濃度分布Fig.4 Concentration distributions of air pollutants in different times of typical daya, b, c, d 為SO 2濃度分布,單位為mg/m 3; e, f, g, h 為PM 10濃度分布,單位為µg/m 3由圖4可見,1月3日上海以西北風和北風為主,導致從污染源排放出的各SO 2向下

28、風向,即南、東南方向傳輸,雖然上海本地源的貢獻占了絕對多數(81%,位于上海市西北方向的江蘇地區SO 2源對上海也存在一定貢獻(19%.當日江蘇源對上海PM 10的貢獻占50%以上(表2.表2 典型日各地排放對上海市污染物濃度的貢獻率(%Table 2 Contribution rates of monthly mean concentrationsof different pollutants to Shanghai due to the emissionsfrom different areas in Yangtze River Delta (%污染物 地區1月3日 4月16日 7月31日

29、10月12日上海 81 92 91 95江蘇 19 1 7 4 SO 2 浙江 0 6 2 0上海 38 57 43 58 江蘇 57 13 35 26 PM 10 浙江 5 30 22 164月16日,整個風場形勢較弱,且陸上以偏南風為主導風向,上海地區受到海面上高壓的影響,盛行東南風.因此無論是SO 2還是PM 10,位于上風向的浙江省對上海地區的貢獻率都明顯大于江蘇省的影響;同時由于整個背景風場較弱,區域輸送的貢獻均小于本地源的貢獻.7月31日,背景風場較弱,且在上海地區存在一個較弱的輻合區,江蘇省部分地區的污染源和浙江省的污染源對上海均有一定的影響,且來自江蘇省的貢獻稍大.區域輸送對上

30、海市PM 10的影響超過本地源的影響.10月12日,風向以偏北風和東北風為主,風速較大.受北向的氣流影響,江蘇對上海市的貢獻率明顯比浙江大.而氣流經江蘇的南通地區到達上海,由于該地區污染源排放強度不大,江蘇源的對上海市的影響不是很顯著,對SO 2的貢獻僅4%,對PM 10的貢獻不到30%. 綜上可見,除冬季典型氣象日1月3日以外,本地源對上海市一次污染物SO 2的貢獻在90%以上(表2,具有絕對的優勢,區域輸送的貢獻較小.而上海市PM 10濃度場的形成則不同,各典型日區域輸送的貢獻比例為42%62%,成為不可忽視的來源,這與二次氣溶膠更有利于長距離輸運有關.而江蘇、浙江兩省的污染物排放對上海地

31、區污染狀況的影響與風場密切相關的,尤其是隨著主導風向的變化,貢獻率也呈現出不同的特征.值得一提的是,典型日的貢獻率分析僅代表上海市在高污染狀況下區域輸送的影響.要了解區域輸送對上海市空氣質量長期的累積影響情況,需要結合典型月的平均狀況進行分析. 2.2 典型月模擬結果2.2.1 長江三角洲區域排放對上海地區的地面污染貢獻分析 由于氣象條件具有明顯的季節變化,從各季典型月角度進一步研究外部源和本地源對上海地區污染的貢獻.由表3可見,4個典型月上海本地源對地面SO 2濃度的貢獻均較大,尤其是10月,本地源的貢獻占絕對優勢,達93%.隨著主導風向的改變,不同外部源區域輸送對上海的濃度貢獻率有明顯的季

32、節變化,1月份受主導西北風的影響(圖5,江蘇源對上海西北部有較明顯的輸送,占整個外部源中的88%.而春夏季浙江源對上海西南部有明顯的SO 2輸送,4月浙江源的貢獻占外部源的64.7%. 表3 典型月各地排放對上海市污染物濃度的貢獻率(%Table 3 Contribution rates to of monthly meanconcentrations in Shanghai (%污染物地區1月 4月 7月 10月 上海84 83 85 93 江蘇 14 6 12 6.5 SO 2 浙江 2 11 3 0.5上海 37 34 30 41江蘇 36 29 20 31 SO 42-浙江27 37

33、50 28 上海69 63 67 83 江蘇 26 12 5 15 NO x 浙江 5 25 28 2各季節區域輸送對上海地區NO x 地面濃度的貢獻均高于SO 2,除10月份外(17%,4個典型月的區域輸送對上海NO x 的貢獻均在30%以上.這是由于相對于一次污染物SO 2而言,NO x 當中有一部分來自于二次轉化,是在長距離輸送過程中形成的. 與SO 2和NO x 的情況不同,各季節區域輸送對于上海地區SO 42-的濃度貢獻范圍在60%70%(表3.1、4、7、10月上海地區SO 42-平均濃度分別為2.29,2.89,6.67,1.97µg/m 3,江蘇和浙江源的貢獻分別為6

34、3%,66%,70%和59%.尤其是在夏季,上海外部源的貢獻占70%,整個區域的SO 42-(PM 10中的硫酸鹽,下同的濃度水平在 2.5µg/m 3以上,均值達到其他季節的3倍左右,這一方面與夏季較高的溫度和較強的光照條件有關,另一方面與7月的平均流場分布密切相關(圖5,受副熱帶高壓的影響,南-西南氣流將污染物從杭州、寧波這些高SO 2排放量的城市傳輸到上海.進一步分析不同源排放情況下上海地區硫酸鹽濃度的分布(圖6.可以看出,冬、夏兩季硫酸鹽存在明顯的區域間的相互輸送.外部源江浙兩地對上海硫酸鹽的貢獻呈現明顯的季節變化和空間變化特征,且隨主導風向具有明顯的梯度遞減趨勢.110&#

35、176;E 112°E 114°E 116° E 118°E 120°E 122°E 124°E 126°E 128°E 130°E38°N 36°N 34°N 32°N 30°N 28°N 26°N 24°N 22°N(a 1月110°E 112°E 114°E 116°E 118°E 120°E 122°E 124°E 12

36、6°E 128°E 130°E38°N 36°N 34°N 32°N 30°N 28°N 26°N 24°N 22°N(b 4月110° E 112°E 114°E 116°E 118°E 120°E 122°E 124°E 126°E 128°E 130°E38°N 36°N 34°N 32°N 30°N 28

37、76;N 26°N 24°N 22°N(c 7月110°E 112°E 114°E 116°E 118°E 120°E 122°E 124°E 126°E 128°E 130°E38°N 36°N 34°N 32°N 30°N 28°N 26°N 24°N 22°N(d 10月圖5 2004年典型月850hpa 風場分布和等高線Fig.5 Monthly wind f

38、ield and geopotential height in typical month in 20042.2.2 長江三角洲外地污染源對上海地區污染貢獻率的垂直廓線 由圖7可見,SO 2的外部源貢獻率在垂直方向上有明顯變化,總體上隨高度的增長呈非線性增長趨勢,這是由于隨高度的增加水平風速增大,有利于污染物的水平輸送,另一方面由于水平流場的尺度大于大氣垂直運動的尺度,使主要來自于水平輸送的外部源貢獻逐漸增大. 在約150230m的高度,存在外部源貢獻率隨高度變化不大甚至稍有下降的現象.這可能是由于大量的高架點源集中在150200m,一次污染物的排放對本地的貢獻相對較大,從而使外部源的貢獻率相

39、對減小.另外,隨著季節不同,變化趨勢也有差異,從地面到邊界層頂附近,1月和4月外部貢獻率由15%增長至80%左右,總的變化率較7月和10月略大,這一差異可能是由于各季主導風向及風速大小的不同所造成的.與SO2相比,SO42-的外部源貢獻率隨高度的變化趨勢相對不明顯.但SO42-外部貢獻率總體上較大,1月和4月在60%70%之間,7月在70%左右,10月1km以下小于60%,1km以上則約為70%.SO42-是二次污染物,在污染物排放后經過一定的反應時間才開始生成,即是在擴散傳輸的過程中形成.對照前文地面濃度貢獻分析中可見,SO42-在大氣底層外部源的貢獻已經占主導作用,因此其外部貢獻率在垂直高

40、度上的分布相對比較均勻.3結論3.1典型高污染日的研究表明,上海本地源對SO2和NO x的貢獻占主導地位,長江三角洲其他地區對上海大氣污染的貢獻率與風場關系更為密切.在北風或西北風風向條件下,江蘇源的貢獻較大,而在盛行東南風時,浙江源的貢獻較大;在背景場較弱的條件下,兩地源對上海的影響相當;在主導風向為東北的情況下,兩地源對上海污染的貢獻均較小.對于PM10,非本地源的貢獻在冬季和夏季外部源的貢獻超過了50%,占主導地位.3.2上海本地源對四季地面SO2濃度的貢獻都占主導地位,秋冬季江蘇源對上海西北部的貢獻較大,春夏季浙江源對上海西南部地區有明顯的輸送.各季本地源對于上海地區SO42-的濃度貢

41、獻與江浙兩地源基本相當.周邊源對上海貢獻率也呈現明顯的季節變化特征,基本規律與SO2相似.SO2外部源貢獻率總體上隨高度的增長呈非線性增長.而SO42-外部源貢獻率隨高度的變化不明顯,外部源貢獻率總體上較大.參考文獻:1 Stohl A, Forster C, Eckhardt S, et al. A backward modelingstudy of intercontinental pollution transport using aircraft measurements J. Journal of Geography Research, 2003, 108(D12:4370.2 Le

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