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文檔簡介
共價有機骨架材料COFs演示文稿當前第1頁\共有19頁\編于星期日\19點目錄一、COFs材料介紹二、COFs材料合成方法三、COFs材料應用四、小結和展望2當前第2頁\共有19頁\編于星期日\19點一、COFs材料介紹1.1COFs的概念共價有機骨架聚合物(Covalentorganicframeworks)簡稱COFs,是以輕元素C、O、N、B等以共價鍵連接而構建,經熱力學控制的可逆聚合形成的有序多孔結構的晶態材料。O.M.Yaghi,etal.,Science,2005,310,1166-1170.動力學控制熱力學控制無序多孔材料COFs3當前第3頁\共有19頁\編于星期日\19點COF-1和COF-5的構建O.M.Yaghi,etal.,Science,2005,310,1166-1170.COF-54當前第4頁\共有19頁\編于星期日\19點
按形成的共價鍵分類W.Wang,etal.,Chem.Soc.Rev.,2013,42,548-568.A.硼氧六環B.硼酸酯C.三嗪D.亞胺E.腙①反應可逆②構建單元立體構型保持剛性結構單體、寡聚物相互交換1.2COFs材料的分類“Errorchecking”5當前第5頁\共有19頁\編于星期日\19點1.2.2按空間構型分類:2DCOFs和3DCOFs2DCOFs的構建方法:
D.Jiang,etal.,Chem.Soc.Rev.,2012,41,6010-6022.COFs材料的分類6當前第6頁\共有19頁\編于星期日\19點3DCOFs的構建方法O.M.Yaghi,etal.,Science,2007,316,268-272.3DCOFs的特點:①通過共價鍵連接擴展形成網狀結構②具有較大的BET值(可達4000m2g-1)③更高的熱穩定性(400-500℃)④密度小(最低至0.17cm-3g-1)⑤很多開放位點儲存氣體的良好“容器”7當前第7頁\共有19頁\編于星期日\19點Y.Yan,etal.,J.Am.Chem.Soc.,2015,137,8352-8355.3DCOFs的構建8當前第8頁\共有19頁\編于星期日\19點二、COFs合成方法2.1溶劑熱法溶劑:均三甲苯/二氧六環混合Pyrextube脫氣密封120℃,3dO.M.Yaghi,etal.,Science,2005,310,1166-1170.特點:對COFs材料具有較好的普適性,但合成時間較長,溫度較高9當前第9頁\共有19頁\編于星期日\19點溶劑:均三甲苯/二氧六環/乙酸混合microwavetube微波條件下反應100℃,60minTpPa-COFL.Wang,etal.,Chem.Commun.,2015,51,12178-12181.2.2
微波輔助法合成COFs特點:合成時間短,反應溫度相對更低10當前第10頁\共有19頁\編于星期日\19點ZnCl2400℃,40hA.Thomas,etal.,Angew.Chem.Int.Ed.,2008,47,3450-3453.不同的單體CTF(CovalentTriazine-BasedFrameworks)系列材料2.3離子熱法合成COFs11當前第11頁\共有19頁\編于星期日\19點2.4
其他合成方法單層COFs的合成W.R.Dichtel,etal.,Science,2011,332,228-231.12當前第12頁\共有19頁\編于星期日\19點2.5COFs的性質孔徑范圍寬COFs熱穩定性高多孔晶體低密度結構多樣高比表面規整結構,有序孔結構單元多樣化從微孔到介孔COF-103的BET4210m2/gCOF-108低至0.17cm3g-1共價鍵連接,300-500℃13當前第13頁\共有19頁\編于星期日\19點三、COFs的應用3.1氣體儲存O.M.Yaghi,etal.,J.Am.Chem.Soc.,2009,131,8875-8883.MaterialCompositionporesize/?Vp,DR/cm3g-1SBET/m2g-1H2uptake/mgg-1CH4uptake/mgg-1CO2uptake/mgg-1COF-1C3H2BO90.375014.840230COF-5C9H4BO2271.07167035.889870COF-102C25H24B4O8121.55362072.41871200COF-103C24H24B4O8Si121.54353070.51751190zeolites--
----
125025.586370mesoporoussilicas
--
----
450-1070
--14-65--
MOF-5C24H12O13Zn412,15
--380076120(300K)970(40bar)MOF-177C54H30O13Zn411,17
--475075.2
--1490(40bar)14當前第14頁\共有19頁\編于星期日\19點COFs孔道功能化儲存二氧化碳的研究D.Jiang,etal.,J.Am.Chem.Soc.,2015,137,7079-7082.小結:孔道修飾策略得到了一系列由直接縮合反應難以得到的孔道多樣化的COFs,并且經過修飾的COFs表現出了明顯優化的CO2吸附能力。
15當前第15頁\共有19頁\編于星期日\19點3.2
在催化中的應用A.骨架雜原子配位金屬引入催化位點骨架官能團衍生化引入催化位點B.單體導入官能團作為催化位點設計策略16當前第16頁\共有19頁\編于星期日\19點W.Wang,etal.,J.Am.Chem.Soc.,2011,133,19816-19822.EntryRXTime(h)Yield(%)1I3962I2973Br2.5984Br397骨架雜原子配位金屬引入催化位點17當前第17頁\共有19頁\編于星期日\19點EntryTFP-DABAloading[mol%]T[oC]FructoseConversion[%]HMFSelectivity[%]Yield[%]1510067976537.5100849781410100>9997975-1005n.d.n.d.D.Zhao,etal.,ChemSusChem.,2015,8,3208-3212.單體導入官能團作為催化位點TFP-DABA18當前第18頁\共有19頁\編于星期日\19點四、小結和展望展望:合成:開發高效合成方法,縮短反應時間,增加合成量結構:開發更多新型的COFs材料,得到集高穩定性、高結晶度以及多孔性于一體的COFs
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