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i光電化學及光電化學過程

光電化學是在電化學的基礎上發展起來的一個新學科,是研究光直接對電極或界面材料的影響以及伴隨的光能與電能和化學能轉化的學科。1839年，Becquerel首次在由兩個相同金屬電極和稀酸溶液構成的體系中觀察到電極在光照下產生電流的現象（即Becquerel效應）10。20世紀50年代中期，Brattain和Garrett12將半導體的光電化學性質與其電子結構特性結合起來，推動了光電化學相關學科的繁榮發展,并為現代光電化學奠定了基礎。進入60年代,DewaldH提出了半導體光電極產生光電勢的機理,進一步從理論層面對光電化學進行了闡述。1966年，Gerischer[4提出了半導體電極光分解理論,并首次系統研究了半導體/電解質溶液界面的電化學和光電化學行為；隨后Kolb等0對半導體/電解質溶液理論不斷豐富和發展，這些理論的闡明進一步為現代光電化學的發展奠定了理論基礎。自1972年Fujishima和Honda0發現可以利用TiO2作為光陽極在紫外光照射下催化水的分解以來，光電化學特別是半導體光電化學領域的研究開始得到廣泛關注。近年來，隨著對半導體新型電極和電解質溶液體系在光照下的電化學行為和光電轉換規律研究的深入，固體物理中一些概念、理論的引入與交叉，以及當前能源、環境、分析等學科領域的不斷需求，光電化學方面的研究已廣泛深入和應用到了光電催化CO:還原、光電化學太陽能電池、光電化學分解水、光電化學分析等領域,并呈現出蓬勃發展的趨勢。

光電化學包括光電轉化和電化學兩個過程。其中光電轉換過程,是具有光電化學活性的物質吸收光子而處于激發態，所產生的載流子通過與一些分子發生電子交換而產生電荷分離和電荷傳遞，形成光電壓或光電流，實現光能向電能轉化的過程，這是光電化學的核心過程?。另一方面，電化學過程又包括電子傳遞和界面反應兩個過程。實現分離的電子和可分別向基底電極表面和電極材料與電解質溶液的界面轉移,并在溶液界面處發生氧化還原反應，實現能量轉換,形成光電流或光電壓。

具有光電化學活性的材料通過光電化學過程產生光電響應的機理主要有以下兩種：（1)當在周圍電解質溶液中存在還原性物種時,處于激發態的光電活性物質可以被還原至基態，從而使光電化學過程持續循環進行,進而產生持續光電流；(2)當電子供體或受體作為猝滅分子存在時,在激發態分子與猝滅分子之間會發生電子轉移（ET),進而發生氧化還原反應或電極表面電子轉出，形成光電流,并使光電材料恢復至基態參與下一次光電響應M。以半導體材料為例,在外界光照、溫度、電場、磁場等的作用下,半導體材料價帶和導帶上的電子態會發生一定的變化而表現出較為敏感的響應，并具體表現為光電、熱電、光致發光、電致發光等現象和效應。在半導體材料受到光輻射激發時,光子能量大于禁帶寬度時,價帶電子就會吸收光子能量而被激發至導帶上,而在價帶上留有,產生載流子(即電子）。載流子中的電子和可以發生復合并將能量以其他形式釋放,如果在一定的條件下發生分離,繼而會產生光電壓或光電流，實現光能與電能的轉化M。如圖1所示，當半導體的能帶位置與電極的能級匹配時，導帶位置上的電子可以轉移至電極表面，同時產生的被電子供體捕獲完成電極反應,形成陽極光電流;如果導帶電子轉移至電解質溶液界面處,并與溶液中的電子受體反應,電極表面的電子就會轉移至半導體的價帶并捕獲,形成陰極光電流。因此，光電化學過程不僅伴隨著能量轉換，同時還伴隨著電荷分離、電子傳遞、能量轉移、界面反應等過程。光電化學過程的進行直接關系到光電轉換效率、光電化學反應動力學及其應用。另外,光電化學過程的實現不僅與激發光的波長和強度有關,而且與光電材料的類型、性能有著直接且緊密的關系,光電材料本身的光電化學性質、制備方法、復合效果、形貌控制、電荷傳導速率等對于光電化學過程的順利實現有重要影響。

2光電化學傳感器概述

隨著分析科學的不斷發展,新的分析方法不斷涌現。自20世紀60年代光電化學過程闡明到21世紀初，光電化學分析方法作為一種新的分析方法開始出現并不斷快速發展。光電化學分析是在光照射下基于被分析物、光電材料和電極三者之間電荷轉移發展起來的一種分析檢測技術14。光電化學分析的基本原理是基于光電化學過程。在電化學(電子傳遞和界面反應）和光電轉換（能量轉換）兩個過程的基礎上，利用被分析物對傳感識別過程(界面識別或反應）的影響所產生的光電流或光電壓的變化,建立起光電響應變化與被分析物之間的定量關系,從而構建出用于生物、環境等方面分析的光電化學傳感器。

光電化學傳感器主要分為電位型和電流型兩種。其中電位型光電化學傳感器主要是指光尋址電位傳感器（LAPS)。目前研究較多的是電流型光電化學傳感器，它是利用被測物質與激發態的光電材料之間發生電子傳遞而引起光電材料的光電流變化進行測定或根據待測物質本身的光電流對其進行定量分析。

光電化學傳感器將傳統的電化學傳感器和光電化學結合起來，同時具有電化學和光化學傳感器的優點。一方面，該檢測方法與目前已經建立起來的電化學發光（ECL)方法在過程上正好相反,ECL采用電作為激發信號,檢測的是光信號;而光電化學分析使用光作為激發信號,檢測的是電信號,通過采用不同形式的能量作為激發信、細胞相關分析、環境分析（如溶解氧、化學需氧量、有機污染物、重金屬離子、有機磷農藥、植物調節劑等)領域有著較為廣闊的研究。

3光電化學傳感器的材料選擇與設計

從光電化學傳感器的發展過程及其基本原理來看,光電化學傳感器在功能結構上分為光電轉換單元和傳感識別單元兩部分，其中前者主要在于選擇具有較好光電化學活性和穩定性的光電活性物種來構建光電轉換層，后者主要在于通過不同的分析傳感策略來實現對目標物的檢測。因此，光電化學傳感器的構建主要從光電材料的選擇修飾和傳感信號產生模式兩個方面來考慮和設計。

近十年來，隨著光電化學傳感器研究的不斷增多，可用于光電化學分析的光電活性物種也得到了廣泛關注。最近,有多篇綜述對應用在光電傳感器中的不同光電活性物種進行了總結6,5455。可用于光電轉換層的材料主要包括有機光電分子、導電高分子、無機半導體及其復合材料等。

有機光電分子

有機光電分子是相對于有機高分子聚合物來說的，主要是指在光照激發下能夠發生電子從最高占據軌道（HOMO)到最低空軌道（LUMO)躍遷產生相應激發態和電荷轉移的有機分子。該類分子的典型代表主要包括卟啉類、酞菁類、偶氮染料、蒽醌類以及有機金屬配合物類等。其中有機金屬配合物是有機光電分子中重要的一類，主要是利用具有較大離域電子體系的配體與某些金屬離子構成的具有光電化學活性的一類物質。目前研究和應用比較多的是金屬釕的一些配合物。Weber等53提出了使用釕-聯吡啶作為光電化學信號標記物并給出了其光電化學轉化過程。Ru(n)配合物受到光激發后形成活化的Ru(n)*,Ru(n)*失去電子變為Ru(m),然后Ru(m)被電子供體還原為Ru(n)。Dong等制備了釕聯吡啶衍NA中的復合物進行了檢測。

但該類材料單獨作為光電轉化層所產生的光電流較弱，需要與其他傳導材料進行復合,以提高光電流信號和檢測的靈敏度。如Hu等通過在石墨烯表面負載金納米粒子，并進一步修飾巰基化卟啉制備出卟啉/AuNPs/石墨烯納米復合物，以此作為電極修飾材料用于氫醌的光電化學檢測，取得了較好的效果。

導電高分子及其復合物

導電高分子是由具有共軛T鍵的高分子經化學或電化學“摻雜”使其由絕緣體轉變為導體、半導體的一類高分子材料。由于材料的T電子共軛體系的成鍵和反鍵能帶之間的能隙比較小，一般約為,接近于無機半導體的導帶和價帶之間的能隙，因此，共軛高分子材料大多具有半導體性質。目前研究比較多的主要有聚吡咯、聚噻吩、聚苯胺等。導電高分子主要應用于與無機半導體復合和構建可以特異性識別目標分子并具有一定光電化學活性的分子印跡膜。其應用將在后文中進行闡述。導電高分子制備相對簡單，并可以實現可控聚合或有目的性的識別基團修飾，具有較強的可設計性，因而有較大的研究潛力。

無機納米半導體及其復合物

無機半導體材料是目前研究和應用最為廣泛的一類光電材料。該類材料可以通過多種方法制得,并可以通過形貌和尺寸控制表現出優異的光電化學性質。由于量子限域效應的存在，無機納米半導體材料具有比塊體材料更優異的光電化學活性。這類材料主要包括以TiOi、ZnO、WO;等為代表的金屬氧化物半導體，以CdS、CdSe、ZnS、ZnSe等量子點(QDs)為代表的金屬硫族化物半導體。

其中TiOi以其較好的穩定性、較快的電荷傳導速率和較好的生物相容性等優點受到了廣泛關注，基于TiO:的研究也最多和較為全面。但由于TiO2的禁帶寬度較大，只能被紫外光激發；而在紫外光區域,很多檢測體系會受到干擾或破壞,從而限制了其進一步的應用。因此很多研究通過使用有機分子、導電高分子、量子點或其他窄能帶半導體等對TiO2進行敏化,來拓寬其應用光譜范圍。鞠煜先課題組M報道了使用磺酸基鐵卟啉功能化TiOi納米粒子,構建了一種在較低電位下檢測生物分子的光電化學傳感器。徐靜娟課題組M使用CdS與TiOi構成雜合物來構建光電轉換層，通過免標記免疫法實現了對目標蛋白的檢測。蔡青云課題組69通過CdTe/CdS共敏化TiO2納米管陣列構建了一種用于八氯苯乙烯檢測的免標記光電化學免疫傳感器。通過使用P3HT與TiOi復合修飾電極,建立了一種在可見光下零電位檢測有機磷農藥的光電化學傳感器。另外,也有用導電高分子與貴金屬粒子共同修飾TiOi的報道。利用導電高分子與TiOi形成的多級電荷分離體系,并結合Au、Ag等貴金屬的摻入對電極表面過電位的降低及對轉移的促進，可以提高半導體材料的光電化學性能,這也為光電化學分析提供了新的材料復合。

無機半導體中，另一種常用的材料是CdS(Se、Te)納米材料或QDs,目前已有綜述對這類材料的優缺點及應用進行了總結B4,73。針對該類材料具有較高的電荷復合速率和光穩定性差的缺點，通過分子/電子傳遞體系或有效電子傳導陣列，減少半導體中電子的復合,對提高其光穩定性和光電轉換效率是十分重要的。近年來，隨著對碳材料研究的不斷深入,碳納米管（CNTs)、石墨烯（GR)等材料以其優異的電子學性質，在促進光電極材料的光電化學性質方面有著較多應用。Wang等M合成了CdS修飾GR的復合材料,并構建了用于靈敏檢測有機磷的光電化學傳感器。使用一步快速溶液反應制備了GR~CdS納米復合材料,并用這種光電轉換效率，也為提高其他半導體材料的光電化學活性提供了重要思路和方法。

此外,氧化鎢作為一種本征型半導體氧化物,具有耐酸性和耐高溫的能力，并有較高的抗光腐蝕性；其能帶寬度約為,對可見光中的藍光有較強的吸收；由于其能帶寬度較TiOi小，可直接利用太陽光，因而具有巨大的潛在應用價值62’83。我們課題組M以WO;為基礎材料并與石墨烯和原卟啉復合,構建了一種多級電荷分離體系用于半胱氨酸的光電檢測。Zhang等M制備了WO;修飾TiC/C核殼納米纖維復合電極,用于H2O2的無酶光電化學檢測。納米硫化鉍是一種重要的窄能帶直接半導體，其禁帶寬度可以調節（Eg=~),表現出具有較寬的吸收光譜和較高的吸收系數（一般在扣4?1)B5-86。我們課題組在進一步研究B?的光電化學性質的基礎上，分別構建了用于檢測DNA甲基化67]、DNA甲基轉移酶活性和miRNA89的光電化學生物傳感器。

其他

除了以上討論的這些光電活性物質外,全碳材料M和QN4復合材料M也逐漸引起了人們的關注。另外,某些生物材料如細胞、DNA、熒光蛋白等也具有光電化學活性，利用它們自身的光激發電荷轉移過程引起的光電流變化，可以研究生物分子與其他物質間的相互作用92,該領域仍需深入研究。

4光電化學傳感器信號產生與傳感模式

直接電荷轉移與氧化還原

在光電化學傳感器的設計上，一般采用較多是陽極光電流。在該傳感模式中，光電極的電極反應只涉及電荷轉移和電子或參與的直接氧化還原反應,一般不包括分子識別、酶催化等其他過程;信號產生的重要環節是實現電荷的有效分離。在光激發下，光電活性物質發生電子躍遷產生電子，電子轉移至電極表面,而留在光電層中的與電解質溶液中的待檢測物分子發生氧化還原反應。被檢測物一般是具有還原性的物質，通常將其作為電子供體以一定濃度直接加入到電解質溶液中。被檢測物分子的加入使得光電層中產生的電子可以有效分離,減少其復合,使光電流增加。光電流的增加會隨待測物濃度的增大而增強，因而可以通過光電流與被檢測物分子的數量關系實現對待測物的定量分析。Cooper等63制備了亞甲基藍和亞甲基綠固定的磷酸鋯修飾的鉑通道光電極,在波長620~670nm的可見光照射下，光氧化的染料與抗壞血酸發生反應產生光電流；基于該電極構建的傳感器子點在405nm的光激發下，產生電荷分離，電子轉移至溶液中的02使其還原為O2_.,促進電荷分離。能級處于量子點價帶和導帶之間的電子供體可以捕獲,從而抑制載流子的復合,使光電響應增強。

雖然基于直接電荷轉移與氧化還原的策略具有直接、簡便、易行的特點,并且靈敏度較高,但存在的問題是可用于直接檢測的目標物較少，且體系抗干擾能力較弱,在選擇性上往往不能給出比較滿意的結果。為了提高選擇性，可以通過一定的前處理過程,將目標分子有選擇的轉化為可用于光電流信號產生的物質，以間接的方式來達到檢測目的。如Li等M首先將待檢測的甲基對硫磷通過簡單水解反應得到對硝基苯酣,然后以對硝基苯酣作為電子供體,在由PTCA/TiOl作為光陽極構成的光電化學池中檢測光電流信號,從而間接地實現了對有機磷的檢測。

基于分子結合導致的位阻效應引起的光電流抑制策略

基于分子識別和結合引起的光電層表面空間位阻效應建立起的光電化學傳感器,在很多方面得到了研究和應用。通過前面的介紹可知，一般對于陽極光電流的產生,需要在電解質溶液中有電子供體來捕獲來完成光電極反應。在用于光電檢測的光電化學池中，無毒且氧化電位較低的抗壞血酸通常會被作為電子供體加入到電解質溶液中B7]。如果在光電層與電解質溶液層之間嵌入具有空間阻隔效果的分子復合物，就會阻礙電子供體向光電層的遷移和捕獲,從而使光電流降低。基于這種光電流的降低與位阻效應的定量關系可以用于目標物的分析。目前文獻報道的基于分子識別和結合產生位阻效應最常用的方式是形成生物分子間強作用親和物（如生物素親和素、抗原~抗體、分子受體等作用方式）。Cosnier課題組M使用生物素標記的吡咯基-Ru配合物為前驅體,利用電化學方法合成了含抗壞血酸（AA)為電子供體的磷酸緩沖溶液中，不加抗原時該光電極有較強的光電流響應，在加入抗原后,抗原與抗體形成免疫復合物,增加了光電極表面的空間位阻，阻礙了電子供體的傳質過程從而使光電流減小，該傳感器在最優條件下對抗原的檢測,表現出較好的選擇性、靈敏度和穩定性。

還有一些文獻報道了基于aptamer與生物材料之間的作用產生位阻效應來檢測目標物的方法。Zhang等_分別在層層組裝的CdSe納米粒子光電層上固定了可特異性識別目標細胞和溶菌酶的aptamer,利用aptamer與目標物形成的復合物增加電子供體傳輸的位阻，以抑制法實現了對Ramos細胞和溶菌酶的檢測。另外,也有利用修飾在電極表面某些可以與靶細胞表面殘基特異性識別的分子，將被測細胞鍵合在電極表面形成位阻效應。如Zhao等剛將葉酸固定在GR/CdS修飾的IT0電極表面,利用葉酸與癌細胞表面葉酸受體之間的結合作用將細胞固定在電極上，以抑制法實現對目標癌細胞的檢測。徐靜娟課題組M以苯硼酸功能化的卟啉敏化TiOi作為光電層，利用硼酸基團與目標細胞表面的睡液酸殘基結合形成的復合物來產生位阻效應,以抑制法檢測目標細胞。

酶抑制及酶催化法

光電化學分析中基于酶催化活性來實現信號產生和變化也是一類重要的策略。在光電化學分析中常用到的酶主要有乙酰膽堿酯酶（AChE)、辣根過氧化物酶（HRP)、葡萄糖氧化酶（GOx)、堿性磷酸酶（ALP)等。

在光電化學分析中，電極光電層表面固定的AChE可以催化硫代乙酰膽堿生成膽堿，膽堿具有一定的電活性,在被氧化后，兩分子的膽堿可以通過S-S結合形成沒有電活性的二聚體，同時產生光電流。該過程需要利用固定在電極上的AChE的酶催化反應來完成。當有AChE酶抑制劑存在時,AChE的活性就會降低，進而會導致生成的膽堿量減少和光電流降低_。通過這種策略既可以分析AChE酶的活性，也可以對抑制劑進行定量&04,105。如Wang等和Gong等剛分別用AChE修飾CdS/GR和BiOI光電層，利用有機磷農藥對AChE酶活性的抑制作用，以光電流抑制法實現了對有機磷農藥的檢測。

HRP的應用主要有兩個方面，一是與％02一起用于生物催化沉積（BCP)。利用固定有HRP的CdS/TiOi修飾電極，通過HRP在H2O2存在下催化氧陣列的多信號協同結果,該電極表現出對抗原較好的分析性能。HRP應用的第二個方面是催化％O2分解，該方面在信號傳感中又可以以兩種形式實現。第一種是HRP直接催化&O2分解,促進電極與電解質溶液之間的電子傳遞和光電流的產生M。第二種是通過HRP標記的待測分子與未標記的待測分子之間的競爭和HRP催化共同實現的。如Kang等aw]使用抗體(Anti-PAH)修飾的TiO2納米管(TiO2NTs)與多環芳香化合物（PAH)和HRP雙功能化的納米金(BGNPs)復合，用于PAH超靈敏光電化學免疫分析。在不加入PAH時，Anti~PAH的表面被BGNPs所飽和，BGNPs上的HRP可以催化H2O2的還原，促進電極和電解質之間的電荷傳遞,從而產生光電流；而在加入PAH后,PAH會與BGNPs競爭與Anti-PAH的結合位點，使BGNPs的結合減少，并導致光電流降低。除了不參與BCP外,GOx與HRP的應用基本類似。

ALP是生物體內廣泛存在的一種酶，可以催化水解生物體內的許多磷酸酯。最近，徐靜娟課題組112提出了以ALP標記二抗并通過納米金擴增，催化底物中的抗壞血酸磷酸酯（AAP)原位產生抗壞血酸作為電子供體，以光電流信號增加的方式免疫檢測了前列腺癌抗原（PSA)。隨后他們M又報道了將ALP固定到TiOi層，催化AAP產生抗壞血酸鹽,利用抗壞血酸鹽與TiOi表面的缺陷形成配體金屬電荷轉移復合物，使得TiO2在可見光區域有了較強的吸收帶,進而產生光電流響應,并在此基礎上考察了2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)對ALP酶活性的抑制作用。

此外在光電化學分析中應用到的酶還有肌氨酸氧化酶以及類酶M等,如利用FePt的類過氧化物酶活性檢測％O2ai6,117]；某些DNA酶也具有類過氧化物酶活性，可以通過BCP或基于％O2分解引起的信號產生用于光電化學分析49。除了直接對酶活性進行分析以外，也可以通過間接法進行分析,如Willner課題組_曾報道過間接法測定酪氨酸酶(Tyrosinase)活性的方法。

貴金屬納米粒子的局域表面等離子體效應(LSPR)與激子等離子體激元反應（EPI)

貴金屬（Au、Ag、Pt等）在分析化學中有著廣泛的應用。LSPR是入射光的電磁場頻率與金屬自由電子的集體振蕩頻率發生共振時產生的一種物理光學現象,該現象與納米粒子的形狀、大小、間距、介電性能以及周圍環境等有關M。利用LSPR的性質，目前已經發展了基于散射、消光等技術的LSPR光學傳感器_。基于TiO2或ITO電極負載的Au、Ag等貴金屬納米粒子的LSPR光電化學性質，可以開發新的光電化學分析方法。在可見光的照射下，負載在電極表面的金屬納米粒子由于表面LSPR的存在而引起電荷分離，當電極基底材料的導帶態密度比金屬納米粒子的更高時,就會有金屬納米粒子的光激發電子向電極轉移12fl,氧化態的金屬納米粒子從溶液中捕獲電子，從而產生光電流。Zhao等122以液相沉積TiOi為基底，以AuNPs為LSPR產生源,考察了％O2對AuNPs在TiOi表面的生長調控,并結合GOx催化氧化葡萄糖促進電荷轉移，以信號增強的方式檢測了葡萄糖。

陳洪淵課題組在研究了CdSQDs與貴金屬納米粒子（AuNPs、AgNPs)光電化學過程的基礎上還提出了激子等離子體激元（EPI)相互作用的信號產生模式,并以此策略實現了對DNA的檢測。以CdSQDs與AuNPs之間的作用為例，其作用原理如圖2所示。在一定能量光子激發下（過程1),量子點價帶上的電子發生躍遷至導帶上（過程2),產生電子。如果電極處在合適的溶液中并且材料與電極能級合適，溶液中的電子供體就會捕獲（過程3),導帶上的電子也會向電極方向轉移（過程4),就會有光電流的產生，這種情況和前面討論的情況一致。但是激發產生的載流子難免會發生復合（過程5和6)。在復合過程中，經過弛豫之后的輻射躍遷會發射出熒光；如果所發射的熒光與AuNPs的吸收譜發生重疊，就可以引起AuNPs的LSPR,將這部分能量吸收（過程7)。同時,LSPR所產生的局域電場會反過來加強過程6的進行（過程8),從而建立起CdSQDs(激子）與AuNPs(等離子體）之間的能量傳遞（總和為過程9),使得光電材料的效率降低。將AuNPs換成AgNPs也有類似的過程。目前,基于這種策略的研究還比較少。

其他傳感模式

除了以上傳感模式外,基于電極表面原位沉積導致的光電流變化策略、基于分子印跡識別的光電分析策略（MIP-PEC)、光電活性物質tlsDNA嵌合策略、化學發光激發的光電化學檢測體系及某些signal-on策略也得到很多關注。

基于電極表面原位沉積導致的光電流變化策略主要用于某些金屬離子和陰離子的檢測。電極表面的原位沉積一般是指通過一定方法在修飾電極表面形成新光電活性中心的過程。新光電化學活性中心的生成主要是利用電極表面已有的光電材料與溶液中的某種待測離子發生離子交換,或是借助一定的輔助物與被測金屬離子作用形成沉積。Shchukin等125首先將新制的CdO修飾電極放入含S2-的溶液中，在CdO表面形成CdS沉積；然后將CdO/CdS修飾電極在另一不含捕獲劑的電解質中檢測其光電流響應，來檢測S2-。該檢測策略用于檢測強光電層和MIP識別單元，以信號增加的方式實現了對2,4~D的靈敏檢測。同一課題組的Chen等_和Lu等_分別利用類似的方法實現了對微囊藻毒素（Microcystin~LR)和雙酣A的檢測。于京華課題組134,135先后報道了利用聚鄰苯二胺分子印跡膜修飾TiOiNTs構建光電化學傳感器，并用于毒死啤(Chlorpyrifos)和林丹(Lindane)的特異性識別和檢測。

在與DNA分析有關的檢測中，比較常用的方法是基于Ru聯吡啶配合物與雙鏈DNA的嵌合作用。郭良宏課題組在這方面做了很多工作。如果先將Ru聯吡啶配合物固定在電極表面作為光電活性中心,當溶液中加入未損傷的雙鏈DNA時,雙鏈DNA就會鍵合在電極表面,使光電流降低136;而當DNA受到損傷后,損傷的DNA會將Ru聯吡啶配合物暴露出來，使光電流響應增強。另一方面，如果先將雙鏈DNA固定在電極表面，當DNA以雙鏈完整形式存在時，具有光電化學活性的Ru聯吡啶配合物就可以嵌入到DNA雙螺旋結構的凹槽中，會產生較大的光電流；當D