1、非線性光學部分線性光學線性光學-激光出現以前，人們對光學的認識主要局限于線性光學：激光出現以前，人們對光學的認識主要局限于線性光學：1、光束在空間或介質中的傳播是互相獨立的，幾個光束可以通過光束 的交叉區域繼續獨立傳播而不受其他光束的干擾；2、光束在傳播過程中，由于衍射、折射和干涉等效應，光束的傳播方 向會發生改變，空間分布也會有所變化，但光的頻率不會在傳播過 程中改變；3、介質的主要光學參數，如折射率、吸收系數等，都與入射光的強度 無關，只是入射光的頻率和偏振方向的函數。緒論非線性光學非線性光學-高強度激光出現以后，線性光學的基本觀點已無法解釋高強度激光出現以后，線性光學的基本觀點已無法解釋

2、人們所發現的大量新現象：人們所發現的大量新現象：1、介質被激光照射，可以產生新頻率的光束；2、兩個光束在傳播過程中經過交叉區域后，其強度會互相傳遞，此 消彼長；3、介質的光學參數隨入射光強變化； 0DBBEtDHjt 光場在物質中的傳播規律及與物質之間的相互作用由下面的麥克斯韋方程組及物質方程所決定：0000LNLDEPEPPBHMjE理想的非磁性的電介質：000M、 只要求出電極化強度 P 的表達式，就可以求解上述方程。Bloembergen:凡物質對于外加電磁場的響應，并不是外加電磁場振幅的線性函數，都屬于非線性光學效應的范疇。(1)(2)2(3)3PEEE外界光場引起物質電極化強度的一般

3、表示式為：上式右面第一項為線性項，其余為二次項、三次項等非線性項。與上式第一項有關的效應稱之為線性光學效應，與第二項有關的效應稱之為二階非線性光學效應，與第三項有關的效應稱之為三階非線性光學效應，更高階的非線性光學效應以此類推。研究對象：光與物質的相互作用理論工具：電磁相互作用實驗基礎：激光早期的10年（19611970）1961年，光學二次諧波Franken ：紅寶石激光694.3nm 紫外光347.1nm （石英，不滿足相位匹配條件，效率低） 1962年，和頻Bass：兩束獨立的紅寶石激光和頻、倍頻（硫酸三甘氨酸） 1965年，光學參量放大、參量振蕩 Giordmaine, Miller：

4、無機非線性晶體 KDP，ADP，LiNbO3，LiIO31962年， 受激Raman散射 Woodbury：紅寶石激光766nm（紅移1345nm） （甲苯，分子振動）受激光散射、自聚焦現象、飽和吸收、雙光子吸收、瞬態光學效應、光子回 波、自感應透明理論：ABCD論文：場與物質的非線性相互作用Bloembergen：非線性光學理論、介質極化+耦合波方程Butcher：非線性極化率的推導全面推向應用研究全面推向應用研究擴展相干光源 倍頻、和頻、多倍頻藍光、紫光、紫外光 差頻紅外激光 參量振蕩可見光、近紅外、紅外、遠紅外 可調諧激光器 受激Raman散射、四波混頻、參量振蕩紫外光、真空紫外光 可調

5、諧激光器相位共軛技術 四波混頻、受激Brillouin散射 消除光束傳播過程中的相位畸變，提高成像質量 消除激光器內元件的畸變及熱效應，改善激光輸出質量研究深入的20年（19711990）光計算、光通信及光電子技術 光學邏輯器件、光調制器、光存儲器、光纖通信、光孤子、光學壓縮態光譜與物質研究中的非線性光學方法 飽和吸收光譜、雙光子吸收光譜、相干瞬態光譜、四波混頻光譜、表 與表面吸收的探測非線性光學已經成為高科技，尤其是光電子技術、光子學、光子技術的基礎在我國：中國科學院福建物構所 非線性極化率的離子基團模型 硼體系無機晶體理論：沈元壤：非線性光學原理與材料研究相結合 高效的紫外、真空紫外、紅外

6、光的倍頻、參量晶體：KTP、BBO、LBO； 多量子阱半導體超晶格材料：GaAs/AlGaAs材料（大而快的非線性響應）； 有機聚合物材料（大而快的非線性響應）； 光折變材料 弱光非線性光學發展薄膜、光纖等光波導的非線性光學 小型化、集成化光學器件超快現象的研究 超快激光器：可調諧皮秒、飛秒脈沖激光器； 高次諧波：深紫外光； 化學反應動力學研究：超快動力學過程； 生命科學研究20世紀90年代的進展 第九章第九章 電磁波在非線性介質中的傳播電磁波在非線性介質中的傳播9.1 9.1 非線性電極化率非線性電極化率9.29.2 電磁波在非線性介質內的傳播電磁波在非線性介質內的傳播一、非線性極化率的描述

7、一、非線性極化率的描述二、非線性極化率的性質二、非線性極化率的性質9.1 非線性電極化率非線性電極化率 在對非線性光學效應的唯象描述中，將非線性光學介質中感應極化強度P展開為外光場E的冪級數形式，即：(1)(2)2(3)3PEEE 其中， 為線性電極化率； 為二次非線性電極化率； 為三次非線性電極化率。(1)(2)(3)（9.1.1） 非線性光學技術的理論基礎，涉及到非線性介質對激光輻射場的非線性響應及激光輻射場在介質中的傳播規律。在位相描述中，采用經典和半經典方法來處理，即把激光輻射場視作遵守經典電動力學規律的電磁波，其運動狀態用麥克斯韋方程組來描述；視物質為一量子系統，因而其運動規律用量子

8、力學來描述。 設非線性介質是非鐵磁性、無損耗的介電體，則其電導率 ，傳導電流密度 。此時，宏觀麥克斯韋方程組具有如下形式：00DHtBEtDEPBH 00J （9.1.2）經簡單運算可得：2200022EPEtt 式中， 和 分別為電場和磁場強度矢量； 和 分別為電位移矢量和電磁感應強度矢量； 和 分別為真空中介電常量和磁導率； 為介質的電極化強度矢量。EHB0D0P（9.1.3）而則（9.1.3）式變成：顯然在激光輻射場作用下，介質的感應極化強度 包括線性相和非線性項兩項之和，即：P0LNLLNLPPPEP 0(1)L220022NLPEEtt 上式說明，只要求出非線性極化強度 ，就可在一定

9、的邊界條件下，求解麥克斯韋方程組而求得非線性輻射場。而非線性介質中的感應極化強度 是式（9.1.1）的冪級數形式，其中 為介質的非線性電極化率，它描述了非線性介質對光場的響應特性，是非線性光學中最基本、最重要的物理量。下面用經典諧振子模型，導出非線性電極化率的表達式，并簡單介紹其基本特性。NLPP( )r（9.1.4）一、非線性電極化率的描述一、非線性電極化率的描述“物理光學”用經典線性諧振子模型導出了線性極化率的表達式： 對于非線性極化，可以考慮在諧振子回復力中存在著小的非諧和力，這時振子的運動方程，可以在線性諧振子運動方程中加上非諧和項。若用A表示非諧和效應參數，則非簡并諧運動方程為：22

10、201( )()2Nemi 式中， 為阻尼系數； 是振子的固有頻率； 是電子電荷；N是電子密度；m是電子質量。0e2202( )errrArE tm 當給定電場 ，解出r，由感應極化強度 及P和電場E的冪級數形式，求出P和電極化率 。( )E tPNer （9.1.5）（9.1.6）式中將（9.1.7）式代入（9.1.6）式，并將E的同次冪項歸集一起，得： 由于方程（9.1.6）式是非線性的，求解十分困難。一般來說，式中非諧和項 是小的，因此，可采用微擾法對方程逐級近似求解。即設解的形式為各級近似疊加：2Ar12krrrr(1,2,)kkkra Ek2110 122220212( )2errr

11、E tmrrrAr 將上面第一式的解代入第二式，便可求得非線性位移項 。2r（9.1.7） 對于任意光場，可用傅里葉展開。考慮頻率為 和 的傅里葉分量時，光場為：1211221( )exp()exp(). .2E tEitEitcc由（9.1.1）式定義二階非線性電極化率為 ， ，又 ，連同解得的 及（9.1.8）式，即可解得：12(,) 1212(,)(,)P 122(,)PNer 2r312222222201102201212111(,)()2()2() 2()Ne Amiii 當 （ ）時，有：12n12n 或2322222200322222200()2(2) (44)1(2(2)()2

12、)(44)nnnnnnnnnnnENe AmiiNe AmPii（9.1.8）（9.1.9）（9.1.10）（9.1.11） 由以上各個解看出，非線性響應的特點是頻率為 的光場在非線性介質中感應的電極化強度，不僅具有頻率 的分量，還具有頻率 的分量。這些極化強度分量作為次波輻射源，將輻射出 的電磁波，這就是非線性光學中的倍頻、和頻、差頻等光學效應。 同理，亦可解出更高階的非線性極化率，高階的非線性極化強度將輻射出更高階的諧波。這可看出，二階非線性極化率的色散特性取決于三個頻率 。這三個頻率中的某個頻率趨于諧振子固有頻率 時，非線性極化率會變得很大，即非線性互作用大大增強，稱為共振增強。012和

13、12，121222， ，12123()，121222， ，二、非線性電極化率的性質二、非線性電極化率的性質 （9.1.1）式中的第一項 表示線性電極化。對于各向同性介質，線性電極化率 是一個與方向無關的常數；對于各向異性介質，極化強度 不但與外加光場強弱有關，而且與其方向有關。在三維空間里，某方向的光波場不僅導致該方向的極化，而且導致其余兩個方向的極化， 不再是一個常數，而是一個把兩個矢量 聯系起來的二階張量。同理，二階非線性電極化率 則是一個把 三個矢量聯系起來的三階張量。故極化強度 和電場強度 的二階關系應寫為：(1)PE(1)PPE和(2),jkP EE 和E(1)P121212(,)(

14、,)()()iijkjkjkPEE （9.1.12） 概括地說，各階非線性極化相應的極化率是依次的高階張量，（9.1.1）式應改寫為：1212123123( )( )( )(,)()()(,)()()()iijjijkjkjjkijkljkljklPEEEEEE 式中，各階極化率張量 總是依次減弱，差幾個數量級，例如，一般 比 低七八個數量級。鑒于主要討論二階非線性光學效應，所以僅討論三階極化率張量 。12( ),(,)ijijk 12(,)ijk ( )ij 12(,)ijk （9.1.13） 嚴格地說，三階極化率張量 是一個隨頻率變化的量，即有色散的量。當參與非線性光學效應相關的頻率都在同

15、一個透明波段時， 的色散可以忽略，所以二階非線性光學效應（包括倍頻、和頻、差頻、參量振蕩等）的電極化率張量是相同的： 。根據三階張量的定義，在直角坐標系中，三階極化率張量共有27個張量元。因而具有互易對稱性，即 ，這使張量元減少到18個。12(,)ijk 312312(2 ),(;,),(;,)ijkijkijk 312321132(;,)(;,)(;,)ijkijkijk 12(,)ijk 在遠離于離子共振頻率處，極化僅由電子位移引起，而離子的貢獻可忽略（例如近紅外、中紅外、可見光波段）。另外，若非線性介質為無損耗的（及參與非線性過程的所有場的頻率都低于電子吸收帶），則可證明非線性極化率張量

16、具有完全互易對稱性，Kleinman首先指出 的這種性質。顯然利用全對易對稱性， 的獨立張量分量可進一步減少。ijkijk 極化率張量是描述介質對光場響應特性的，因此介質本身結構的空間對稱性將限制非線性極化率張量的獨立分量個數。例如，可以證明，11種具有中心對稱結構的晶體，其三階非線性極化率張量 的所有獨立分量皆為0。其他21種不具有中心對稱的晶體，由于受空間對稱性的限制，使某些獨立分量為0，某些獨立分量彼此相等或數值相等符號相反，其獨立的張量分量已很少（可以查閱有關手冊和資料）。 二次非線性光學效應的三階非線性極化率張量，通常由實驗測得。對于倍頻過程，由（9.1.10）、（9.1.11）式定

17、義：1(2 )(2 )2ijkijkd式中， 通常稱為非線性系數非線性系數。由于互易對稱性， 可以使用簡化的下標，表示成 。顯然 亦有18個獨立分量。ijkd(2 )ijkd(2 )ild(2 )ild（9.1.14）晶類和晶系AB正交晶系222mn2三角晶系3m六角晶系6四角晶系42m立方晶系43m142536,ddd142536ddd15243233,dddd15243233dddd2221153132,ddddd 152433ddd3115dd14251524,dddd 313233,ddd140d2433dd142536,ddd1436dd142536ddd142536ddd（3）（1

18、）（3）（3）（1）（1）（1）（5）（4）（4）（2）（2） 表9.1.1列舉了某些晶體類的 的獨立分量數目，其中“A”是只考慮互易對稱性和空間對稱性不為0的獨立分量數目；“B”是 具有完全互易對稱性是進一步減少了不為0的獨立分量數目。(2 )ildild考慮（9.1.14）式，對倍頻過程，（9.1.12）式可寫為：上式的矩陣形式為：例：利用表例：利用表9.1.1A寫出屬于寫出屬于42m點群的點群的KDP型晶體的型晶體的 一般形式。一般形式。(2 )iP(2 )(2 )( )( )iiljkjkPdEE221112131415162212223242526313233343536222xyx

19、zyyzzzxxyEEPddddddEPddddddE EPddddddE EE E則KDP型晶體的 一般形式為：(2 )iP141436(2 )2( )( )(2 )2( )( )(2 )2( )( )xyzyxzzxyPd EEPd EEPd EE（9.1.16）141432226000000000000000222xyxzyyzzzxxyEEPEPE EPE EEdddE由表9.1.1A 查得，KDP型晶體的 矩陣形式為：(2 )iP一、一、電磁波在非線性介質內的傳播方程電磁波在非線性介質內的傳播方程二、非線性互作用基本方程二、非線性互作用基本方程耦合波方程耦合波方程三、門雷三、門雷羅威

20、（羅威（Manley-RoveManley-Rove）關系）關系9.2 電磁波在非線性介質內的傳播電磁波在非線性介質內的傳播 非線性光學現象實質上是輻射場與介質的非線性互作用所致。各種非線性現象的具體規律必然與電磁波在非線性介質內的傳播規律密切相關。一、電磁波在非線性介質內的傳播方程一、電磁波在非線性介質內的傳播方程220022NLPEEtt 上式即為光波在非線性介質中傳播的波動方程光波在非線性介質中傳播的波動方程。它反映了介質中諸電磁波之間的耦合作用，其結果是使不同電磁波之間發生能量轉移或產生新頻率的電磁波。 （9.2.1） 在討論非線性電極化率時，已由麥克斯韋方程組推導出（9.1.3）式，

21、并指出式中的極化強度P包括了線性部分 和非線性部分 ，因此（9.1.3）式可改寫為（9.1.4）式。在調整（9.1.4）式，得：NLPLP二、非線性互作用的基本方程二、非線性互作用的基本方程耦合波方程耦合波方程1、穩態耦合波方程、穩態耦合波方程 設互作用的光波為單色平面波，則其振幅不隨時間而變化。此時，光波場與極化強度表示為：假設光波沿z方向傳播，則由（9.2.1）式可得到相應每個頻率分量的波動方程：1( , )( ,)exp (). .21( , )( ,)exp (). .2nnnnnnnnE r tE ri krtccP r tP ri krtcc 2200(, )()(, )(, )n

22、nnnnNLnEzEzPz （9.2.2）（9.2.3）（9.2.4）非線性驅動源項非線性驅動源項 這就是描述電磁波在非線性介質內彼此間產生參量互作用的基本關系式耦合波方程耦合波方程。 由于非線性激勵項對線性效應影響甚小，所以在求解上述方程時，把非線性激勵項作為一種微擾處理，因此，在與光波相比擬的空間范圍內，參與非線性耦合作用的單色平面波的振幅相對變化很小，即慢變化近似。 （ 為光波偏振分量的單位矢量），將此式代入（9.2.4）式，并略去 項，得：(, )exp()nnnnEze Eik zne22(, )nd Ezdz20( )(, )exp()2nnnNLnnndEzie Pzik zdz

23、k （9.2.5）利用式（9.2.6）和（9.2.5），可得到三波耦合波方程： 下面以二次非線性光學效應中三波互作用為例，說明耦合波方下面以二次非線性光學效應中三波互作用為例，說明耦合波方程的物理意義。程的物理意義。設三個波的頻率分別為 ，其波矢量都沿z方向。在非線性作用下介質內產生這三個頻率的非線性極化強度可寫為：123312,() *101233 2332232*202133 1332131303121 2112212(, )2(;,)(, )(, )exp () (, )2(;,)(, )(, )exp () (, )2(;,)(, )(, )exp () NLNLNLPze eEz E

24、zi kkzPze eEz Ezi kk zPzeeEz Ezi kkz 2*1132212*2231222331223exp()exp()exp()effeffeffdEiE Ei kzdzk cdEiE Ei kzdzk cdEiE Ei kzdzk c （9.2.6）（9.2.7）式中，12311232 322131 233121 2(;,)(;,)(;,)effkkkkee eeeeeee 穩態三波耦合波方程組說明：穩態三波耦合波方程組說明：在非線性介質內三波互作用過程中，某頻率的光波隨傳播距離的變化率，是另兩個頻率的光波場強的函數，即不同頻率的光波在非線性介質中，可以發生能量的互相轉

25、移，這種能量的互轉移是通過非線性介質的有效非線性電極化率 來耦合的。eff2、瞬態耦合波方程、瞬態耦合波方程 穩態耦合波方程組是在嚴格的單色均勻平面波條件下推得的。對于單色性較好的聚焦單橫模激光束，此方程是很好的近似。亦可用于脈寬大于1ns的脈沖激光。當參與非線性光學過程的激光脈沖為超短脈沖時，必須考慮光波場振幅隨時間t的變化。上述穩態耦合波方程不再適用。 我們討論設沿z方向傳播的均勻平面波情況，這時各光波電場表示為：其中，1( , )( , )exp(). .2nnnnEz tEz tik zitcc這是以 為中心頻率的準單色波，作傅里葉變換：n( , )( , )exp()nnnEz tE

26、z tit d222( , )()( , )exp()nnnEz tiEz tit dt（9.2.8）（9.2.9）其他符號意義與穩態耦合波方程組（9.2.7）相同。我們仍作慢變化近似，即假定每個頻率分量的場振幅 和非線性極化強度 都是坐標 z和時間 t的慢變化函數，并忽略 以上的高次項，可以得到二階非線性光學效應中三波的瞬態耦合波方程組：( , )nEz t( , )nP z t22nEt2*111322112*222312222333122331exp()1exp()1exp()effeffeffdEdEiE Ei kzdzudtk cdEdEiE Ei kzdzudtk cdEdEiE

27、Ei kzdzudtk c 設 為群速度，則有：nu()()11nnnnnndkndnudcnd（9.2.10）三、門雷三、門雷羅威（羅威（ManleyRove）關系）關系由（9.2.11）和（9.2.12）式，可得到：亦可得到如下方程式： 既然非線性耦合作用會引起光波之間的能量轉移，那么可以從能從能流（光子）的角度來分析耦合波方程的物理意義流（光子）的角度來分析耦合波方程的物理意義。將穩態耦合波方程組（9.2.7）的三個式子分別乘以 ，并于其共軛是相加，可得如下關系式：*123,EEE*331122123222123kdEkdEkdEEEEdzdzdz 代表能流密度的坡印亭矢量 在一周內的平

28、均值為：s*2ksEE123123111d sd sd sdzdzdz 1230d sd sd sdzdzdz（9.2.11）（9.2.12）（9.2.13）（9.2.14） （9.2.13 ）和（）和（9.2.14）式說明：）式說明：在與傳播方向垂直的平面上， 光子流密度的增加量等于 光子流密度的增加量，也等于 光子流密度的減少量；或反之，即在無損耗非線性介質內的三波耦合過程中，每產生一個 光子，必定同時產生一個 光子，同時湮滅一個 光子；或反之。相當于一個 光子和一個 光子合成一個 光子；或相當于一個 光子分裂成一個 光子和一個 光子。亦即在無損耗非線性介質內流過垂直于傳播方向的平面上的總

29、能流密度保持不變，即能量守恒。式（9.2.13）和（9.2.14）就是門雷羅威關系式。123123123312一、一、光倍頻和光混頻的穩態小信號解光倍頻和光混頻的穩態小信號解二、相位匹配技術二、相位匹配技術三、倍頻過程中的幾個重要問題三、倍頻過程中的幾個重要問題四、典型倍頻激光器四、典型倍頻激光器9.3 光倍頻和光混頻技術光倍頻和光混頻技術 自Franken等人在1961年用紅寶石激光通過石英晶體檢測到倍頻光后，一些科學工作者有觀察到了二束激光之間的混頻現象（和頻、差頻）。Giordmine和Marker等人提出了相位匹配技術，使光倍頻和光混頻技術得到了飛躍的發展，成為激光技術中頻率轉換的重要

30、手段。一、光倍頻和光混頻的穩態小信號解一、光倍頻和光混頻的穩態小信號解 設由頻率 的光波混頻產生 頻率的光波。根據小信號近似，可認為在光波混頻過程中，頻率為 的光波場強的改變量足夠小，小到它們在三波耦合過程中可視為常數。那么穩態三波耦合方程組（9.2.7）式中剩下關于頻率 的光波的一個方程：12和31212和32331223exp()effdEiE Ei kzdzk c23312203exp()LeffEiE Ei kz dzk c設非線性介質長為L，并認為入射端（z=0） ，則對上式積分，有：30E （9.3.1）22223122123302sin22effLkLkLIIIn n nc在折射

31、率為n的介質中，每單位面積的光功率（及功率密度） ，所以（9.3.2）式可用光功率密度表示為：2012IncE（9.3.3）式是對和頻過程而言。對于差頻過程，只要以 代替 ，以 ，就可以得到完全類似的結果。22*22EE代替以 帶入上式，得：333332/,2/ckn331232sinexp()222effLkLkLiLEE Ei kn（9.3.2）（9.3.3） 當 時，就是倍頻過程。通常把頻率為 的光波稱為基波基波，頻率為 的光波稱為倍頻波或二次諧波倍頻波或二次諧波。倍頻的光功率密度：1232，222222222208sin22effL dkLkLIIn nc式中， 為有效非線性系數，與

32、的關系同（9.1.14）。effdeff（9.3.4）用輸出的倍頻光功率密度 與基波光功率密度 之比表征轉換效率，稱為倍頻效率倍頻效率 ，即：2IIeff2222222208sin22effeffL dIkLkLIIn nc（9.3.5）（9.3.2）（）（9.3.3）（）（9.3.4）式說明：）式說明：若相關因子 則光波混頻所產生的新頻率的光功率（或倍頻波光功率）與兩輸入光波功率的乘積（或基波功率平方）成正比；當輸入光功率（基波功率）一定時，則與非線性介質的長度L和有效非線性極化率 或有效非線性極化系數 的平方成正比。sin122kLkLeffdeff圖9.3.1所示的是函數 與 之間的關系

33、曲線。當 時，相位因子才能等于1，稱為相相位匹配條件位匹配條件；而當 時，相位因子小于1，稱為相位失配相位失配。只有在相位匹配條件下，才可獲得最高的轉換效率。2sin22kLkL2kL0k 0k 2sin22kLkL32023/2kL圖9.3.1 sinc函數圖二、相位匹配技術二、相位匹配技術1、相位匹配原理、相位匹配原理221cos(22)PEtk z 以倍頻過程為例。以倍頻過程為例。設基波為 ，若忽略基波在非線性介質內的振幅衰減，則在介質中產生的二階非線性極化強度：1cos()EEtk z由上式可看出，二階非線性極化強度的頻率是 ，能夠發射頻率為 的倍頻波，而其空間變化是由二倍的基波傳播常

34、數 決定，而不是由倍頻波的傳播常數 決定。2212k2k圖9.3.2所示的距入射端z處的厚度為dz的一薄層介質，在輸出端所產生的倍頻波場強：整個非線性介質長度是全部dz薄片的總和，那么介質輸出端總的倍頻波場強是所有薄片貢獻的總和，即：221cos2 ()2)dEEttk z dz式中， 是頻率 的倍頻波傳播距離 所需的時間。t2()Lz221002202122cos2 ()2)cos2)2sincos 2222LLLdEEttk z dzEtkzk L dzkkkLLEtELdLdz2L圖9.3.2 相位匹配示意圖由此可得介質輸出端總的倍頻波強度：此結果與（9.3.4）式完全一致。222222

35、211sin22IEkLkLI L 由于介質的正常色散， 一般不等于0，因此 的相位因子是z的函數，這意味著所有dz薄片貢獻的倍頻波不能同相位疊加，有時甚至互相抵消，使總的倍頻波強度輸出很小。只有當 時，此相位因子才與z無關，這時，不同坐標z處的薄片發射的倍頻波在輸出端同相位疊加，而是總的倍頻波功率輸出達到最大值。 稱為相位匹配。12(2)kkk2dE0k 0k 當 時， ，其實質是在介質內傳播距離上，后一時刻和前一時刻產生的倍頻波之間有相位差。觀察相鄰 兩個小區域，當相位差 時，此兩個小區域輻射的倍頻波恰好反相而互相抵消。只有 時，兩個小區域輻射的倍頻波才是互相加強的。定義，當 時，0k 1

36、2211(2)()022kLkkLnnLcz2()()c nnzm 2()()(21)/2c nnzm 22()()/2ckLc nnL24()cnnL稱為相干長度相干長度。在正常色散情況下， 約為幾十至100um。cL（9.3.6） 上面是以電磁波相干疊加說明相位匹配原理，對此也可以從能量轉換原理來理解。在倍頻過程中，基波的能量是通過介質的非線性極化不斷轉換到諧波，即基波在介質內產生非線性極化 發射諧波。 在介質入射端， 與發射的諧波之間有一個合適的相位關系。顯然，只有在整個作用距離內始終保持此相位關系， 才能不斷發射諧波，諧波能量才會不斷增長。這就要求諧波與非線性極化波的相速度必須相等，

37、若 ，兩者相速度不相等，則傳播一段距離后，兩者的相對相位發生改變，不能保持初始時合適的相位關系， 發射受阻礙。當它們之間相位發生180變化時， 不再發射能量，而是吸收諧波能量，并通過 發射基波（ ）的電磁能，將諧波能量通過非線性極化轉換到基波中去。如同物理學中周期運動的單擺與同頻率的外力作用，是外力對單擺作功還是反之，完全決定于兩者的相位關系。22,NLNLPP2NLP2NLP220kkk 0k 2NLP2NLPNLP2、相位匹配方法、相位匹配方法 對于倍頻實現相位匹配的條件是 ，即基波與倍頻波的折射率相等 。對于一般光學介質而言，其折射率隨頻率而變。在透明區，頻率高的光波折射率總是較高，即

38、。利用各向異性晶體的雙折射特性，并使基波與倍頻波有不同的偏振態，可以得到 。0k 2nn2nn的 的色散曲線如圖9.3.3所示。在倍頻過程中，若取0.6328um基波為o光偏振，其折射率為 ，介于0.3164um倍頻波的兩個主折射率（ ）之間，因此，只要選擇合適的傳播方向，便可實現相位匹配。oenn和on22oenn和1.451.501.551.600.3164 0.6328()m onen圖9.3.3 KDP晶體的色散曲線 從圖9.3.4所示負單軸晶體折射率面可清楚地看出來。圖中虛線為倍頻光（e光）的折射率面，實線為基頻光（o光）的折射率面。由圖可見，基波的o光折射率面和倍頻的（e光）折射率

39、面有兩個圓交線（在圖中看到四個點），若交點P對應的方向與光軸oz方向的夾角為 ，恰好也是入射晶體基波法線方向與光軸方向的夾角，就有 。 稱為相位匹配角相位匹配角。 因為這種相位匹配是通過選擇特定角度實現的，故稱角度相位匹配角度相位匹配，又稱臨界相位匹配臨界相位匹配。m2()oemnnmzmPon2en2on圖9.3.4 負單軸晶體折射率橢球yoz面 按照入射基波的偏振態，可將角度匹配方式分為兩類：一類是，入射的基波取單一的線偏振光（如o光），而倍頻波為另一狀態的線偏振光（如e光）。這種情況通常稱為。例如上面所分析的負單軸晶體，其相位匹配條件為 ，表示兩束波矢方向與光軸成 角，頻率為 的o偏振光

40、，通過非線性晶體互作用，產生的波矢仍在 方向的頻率為 的e偏振光（倍頻波）。 這一倍頻過程用符號 表示； 另一類是，基波取兩種偏振態（o光和e光），而倍頻波為單一偏振態（如e光），這通常稱為，記作 。對于第類匹配方式，在非線性極化過程中，由于基波的o光和e光的折射率不同，故其 也不同，這是相位匹配條件為 或 。2()oemnnmm2o oe eoe1k10120eekkkk 10120eokkkk 故解上述方程，就可得到負單軸晶體第類方式匹配角計算公式： 兩類角度匹配方式的匹配角是可以計算的。兩類角度匹配方式的匹配角是可以計算的。由晶體光學可知，負單軸晶體的 與方向的關系是：en222221c

41、ossin( )eoennn222222221cossin() ( )()()eoennn當滿足相位匹配條件 時，有：2()oemnn2222222cossin1()()()mmeoennn1/222221222()()arcsin()()eoomooennnnnn負（9.3.7）（9.3.8）同理，正單軸晶體第類方式匹配角計算公式為：1/222221222()()arcsin()()eoomooennnnnn正用同樣方法可推導出單軸晶體第類相位匹配角計算公式：1/2221121/222211222(2)1arcsin()12(2)1arcsin()1ooomoeoeomoennnnnnnnn

42、n正負（9.3.9）（9.3.10）（9.3.11）并借助計算機進行計算，得出相位匹配的軌跡。 除角度相位匹配方法外，還可利用各向異性晶體的 隨溫度而變得特點，調節其溫度來實現（此時令 ），稱為非臨界相位匹配非臨界相位匹配。en90om 以上討論了單軸晶體的相位匹配方法。雙軸晶體的相位匹配、匹配方向，也是根據基波和倍頻波的折射率面的交點來確定的。但在雙軸晶體中，相位匹配方向不僅與 角有關，而且與方位角 有關，其折射率需用方程：22222222222sincossinsincos0 xyznnnnnn（9.3.12）三、倍頻過程中的幾個重要問題三、倍頻過程中的幾個重要問題 以上是在討論了光倍頻和

43、光混頻穩態小信號解后，從原理收那個闡述了相位匹配技術。實際的倍頻和混頻實驗中尚有一些問題需要考慮。在9.2節中，我們已經定義了有效非線性極化率：1、有效非線性系數、有效非線性系數effd(,)effnnmlm lee e 由（9.2.6）式， 相當于兩個單位電場所產生的非線性極化強度，而 就是此非線性極化強度在 方向上的投影。(,)nmlm le e effne（9.3.13） 對于倍頻過程，我們已用有效非線性系數 代替 。前述耦合波方程的解只與 有關，而不是與非線性極化率張量的每個張量元單獨有關，即 中只有與 方向一致的分量才能與 偏振方向的電磁波耦合，而其中垂直于 偏振方向的分量與電磁波不

44、發生耦合。前面已討論過，為了在晶體中達到相位匹配，參與非線性互作用的三個波需取特定的偏振方向。effdeffeffNLPnenene對于正單軸晶體， 應取 （類匹配）或 （類匹配）。對負單軸晶體，則應分別取 （類匹配）或 （類匹配）。總之， 的偏振方向，不是o偏振，就是e偏振，二者必居其一，但又要有不同的組合，以實現相位匹配。,nmle ee, ,e e o, ,e o o, ,o o e, ,o e e,nmle ee同一類晶體，對于不同的匹配方式， 是不同的。顯然， 是 的函數。為了使三波互作用有效進行，應尋求最大的 。由圖9.3.7看出，o光單位偏振矢量 在xoy平面內，且垂直于koz平

45、面；e光單位偏振矢量 在koz平面內，且垂直于 及o光偏振矢量 。 ， 可寫成： effdeffd( , ) effdoaeakoaoaeasincoscoscos,cos sin0sinooaa 這里波矢量與光軸的夾角 是由相位匹配條件確定的 ；koz平面與x軸的夾角 是波矢量的方位角，他是由既定匹配角 時使 達到最大值而確定。根據各類晶體的非線性極化率張量 的具體形式和不同匹配形式，由（9.3.13）、（9.3.14）式求出。mmeffdxyzooaeak圖9.3.7 o光和e光偏振在各晶軸上的投影（9.3.14）2、走離效應、走離效應 在倍頻和混頻過程采用相位匹配方法是，參與非線性互作用

46、的光束取不同的偏振態，而使有限孔徑內的光束之間分離。例如倍頻過程，當晶體內光傳播方向與光軸成 時，o光的波法線方向與光線方向（即坡印亭能流方向）一致，而e光則不一致，在整個晶體長度中，這是不同偏振態的基波和倍頻波的光線（即能流）逐漸分離，從而使轉換率下降。此現象稱為走離效應走離效應。m 以負單軸晶體第以負單軸晶體第類匹配方式為例。類匹配方式為例。圖9.3.8表示了 折射率曲面在x-z面內的截線 ，兩截線相交于A。基波（o光）進入晶體后，光線方向不變，沿OA（即z）方向傳播。倍頻波（e光）的波矢方向亦是OA方向，但其光線方向卻沿著 曲線在A點處的法線方向 方向傳播。 角稱為離散角離散角：2( )

47、eonn和2( )en222221tan() ()() sin(2)2oeomnnn基頻光基頻光倍頻光基頻光倍頻光aAoLon2( )enmz圖9.3.8 走離效應（9.3.15） 對于類相位匹配，基波分別為o光和e光，當他們在空間上完全分離時，就不能產生諧波。 離散效應使基波在晶體內沿傳播方向誘發的極化波不斷輻射出的倍頻光始終偏離基波 角，所以從晶體出射的倍頻光斑被“拉長”了（如圖9.3.8下方所示）；如果基波強度為高斯分布，則倍頻光強度只能是準高斯分布，即離散效應使倍頻光功率密度降低。這是由于離散效應使晶體各部分所產生的倍頻光相干疊加長度縮短了。設基波光束直徑為a，則基波與倍頻光的水平重疊

48、長度：/tan/Laa 越小， 越短，所以把 稱為離散長度，或孔徑長度。aLL（9.3.16）3、輸入光束的發散角、輸入光束的發散角 實際光束都不是理想的均勻平面波，而有一定的發散角。任意一束非理想的平面波光束，可用空域傅里葉展開成具有不同方向波矢量的均勻平面波的疊加。而這些波矢量方向平面波不可能在同一個匹配角 方向達到相位匹配。為了使發散角不致影響倍頻器件的高轉換效率，定義一個倍頻接收角 。根據相位匹配原理，相位失配度應是以 表示的，規定在 范圍內。m/2L k由（9.3.17）和（9.3.18）式，即可求出偏離角的限制量。/kL 這相應于在小信號近似下轉換效率下降達到最大值的0.405。對

49、于負單軸晶體第類匹配方式， ，把 在 是展成泰勒級數，可求得 與偏離角 的關系式：2( )eoknnc 2( )enmk()m32222()sin(2)() ()() moeokcnnn 最大失配量限制在 ，即，/2/2L k（9.3.18）（9.3.17）4、輸入光束的譜線寬度、輸入光束的譜線寬度 混頻或倍頻的相位匹配角隨波長不同而改變。實際光束都是有一定譜線寬度的非理想單色波，所有頻率分量不可能在同一個匹配角 下達到相位匹配。同樣可根據（9.3.17）式，定義一個倍頻接收線寬 ：m()kk 已知匹配角附近的 ，就可求出接收線寬 。不同晶體的 數值有很大差異，接收線寬 也就不同。()k ()

50、k （9.3.19）5、影響晶體長度的因素、影響晶體長度的因素 前面討論了單色平面波的倍頻和混頻，并在低轉換效率情況 下解得關于光功率密度和倍頻效率的三個關系式（9.3.3-9.3.5）。它們除了與輸入光功率密度有關以外，還與相位因子和晶體的長度有關。在實際實驗中，輸入光束通常是激光器產生的TEM00模高斯光束，而且是已實現了相位匹配的高轉換效率情況下（ ）進行的。下面分析影響晶體長度的因素。0k 0k （1）高轉換效率時的穩態解）高轉換效率時的穩態解 當在 的高轉換效率的條件下，基波與倍頻波之間有較強的相互耦合作用時，基波沿傳播方向（z方向）的變化 ，小信號穩態解不再適用，需要求解耦合波方程組（9.2.7）中的一對一階聯立方程：0k 10dE dz 22